После кончины Дудона «свободным» рыцарям необходимо избрать себе нового предводителя. Евстахий, беспричинно ревнуя Ринальда к Армиде, подстрекает итальянца выставить свою кандидатуру, однако на тот же пост претендует подученный демоном норвежский принц Гернанд. Оболганный норвежцем Ринальд в порыве гнева убивает клеветника, за что ему грозит суд и, возможно, казнь. По совету своего дяди Гвельфа и Танкреда юноша покидает войско. Армида, потеряв надежду обольстить Готфрида, вновь просит у полководца помочь ей в борьбе с воображаемыми притеснителями. Готфрид вынужден прибегнуть к жеребьевке и предоставить царевне десять лучших рыцарей. Другие крестоносцы, в том числе Евстахий, увлеченные красотой чародейки, бегут за нею ночью из лагеря. Силы христиан тают; продовольствие на исходе; нападения арабских кочевников становятся все более угрожающими.
Песнь шестая
Тем временем защитники Иерусалима укрепляют стены и куют оружие, чтобы отразить штурм города. Аладин ждет прибытия Сулеймана, султана покоренной христианами Никеи. Наскучив бездельем, Аргант выпрашивает у царя разрешение сойтись в единоборстве с любым смельчаком, который примет его вызов. Готфрид назначает в соперники черкесу Танкреда. Тот скачет к месту боя, назначенного под стенами крепости, но останавливается, увидев на вершине холма Клоринду, посланную царем наблюдать с безопасного расстояния за поединком. Юный Оттон опережает Танкреда, вступает в бой с сарацином и, побежденный, становится его пленником. Танкред, опомнившись, предстает перед Аргантом. Начинается ожесточенная схватка. Наступление темноты вынуждает соперников прервать битву и отложить ее на несколько дней для излечения ран. Наблюдавшая за поединком с городской стены Эрминия тревожится за жизнь возлюбленного. Искушенная в знахарстве, она намеревается проникнуть в стан крестоносцев, дабы излечить раны рыцаря. Облачившись в доспехи Клоринды, девушка выезжает из крепости и посылает вперед слугу предупредить Танкреда о приходе неназванной целительницы. Дозорные принимают всадницу за Клоринду и обращают Эрминию в бегство. Получив известие о появлении мнимой Клоринды, Танкред пускается в погоню за беглянкой, надеясь уберечь ее от мести христиан.
Песнь седьмая
На третий день бегства Эрминия достигает берега Иордана, где находит прибежище в семье пастуха. Обретя на некоторое время покой, она продолжает тосковать по Танкреду. Между тем Танкред, направляясь в другую сторону, попадает в западню. Ему неизвестно, что рыцари, обезоруженные любовью Армиды, были уведены колдуньей не в Дамаск, а в ее замок на берегу Мертвого моря. В замке обольстительница открывает пленникам свое подлинное лицо, предлагая им либо отречься от Христа, либо погибнуть. Из всех рыцарей один Рамбальд предает святое дело. Рамбальд заманивает Танкреда в замок, из которого рыцарь не может выбраться и потому опаздывает на поединок с Аргантом. Крестоносцы, среди которых не осталось знаменитых героев, выбирают сарацину соперника при помощи жеребьевки. Жребий падает на Раймунда. Несмотря на почтенный возраст, граф оказывает сопротивление великану благодаря вмешательству ангела-хранителя. В отместку силы преисподней посылают на поле боя призрак Клоринды. По приказу фантома меткий лучник ранит стрелой старого воина. Увидев, что законы поединка коварно нарушены, Готфрид приходит в ярость. Крестоносцы сминают неверных и едва не врываются в Иерусалим. День этот, однако, не был предопределен Господом для взятия города. С Божьего позволения адское воинство приходит на подмогу неверным и обрушивает на христиан бурю.
Песнь восьмая
Фурия Алекто обдумывает новые козни, чтобы сокрушить крестоносцев. В лагерь христиан между тем прибывает Карл, единственный оставшийся в живых воин из армии датского королевича Свена. Карл повествует о подвигах своего государя и его героической смерти от руки Сулеймана – с недавнего времени атамана берберских разбойников. Карл приносит в лагерь меч Свена, который надлежит вручить Ринальду для отмщения султану. Злые духи сеют в рядах крестоносцев раздор, вызванный известием о смерти Ринальда, окровавленные доспехи которого доставлены в лагерь фуражной командой. Командир фуражиров рассказывает о найденном в оазисе обезглавленном теле изгнанного героя. Армию охватывает горе. Фурия Алекто является во сне итальянцу Аргилану и внушает ему, что юноша убит по приказу Готфрида. Аргилан поднимает своих земляков на бунт против всевластия крестоносцев-северян. По милости Господа полководец усмиряет мятеж. Аргилана уводят в цепях, и Готфрид приступает к осмотру осадных машин.
Песнь девятая