Она родилась 23 мая 1836 года в Петербурге, на даче на Каменном острове, где жила семья Пушкина в то лето… «Наталья Николаевна благополучно родила дочь Наталью за несколько часов до моего приезда, — писал Пушкин П. В. Нащокину 27 мая, — …на другой день я ее поздравил и отдал вместо червонца твое ожерелье, от которого она в восхищении. Дай бог не сглазить, все идет хорошо…»
Обладая исключительной красотой, Наталья Александровна была человеком пылкого нрава, непреклонной в своих решениях. По мнению одного из современников, это яркая и оригинальная натура, личность незаурядная и по-своему талантливая, чувствовалось, что она — дочь великого Пушкина.
Таша выросла в семье Ланских, получив прекрасное домашнее воспитание. 18 февраля 1853 года, не достигнув еще семнадцати лет, Наталья Пушкина обвенчалась с подполковником Апшеронского пехотного полка Михаилом Леонтьевичем Дубельтом. Ее муж быстро продвигался по служебной лестнице: через три года он был уже флигель-адъютантом, а в 1£61 году после «удачного» усмирения крестьян в Ярославской губернии получил чин генерал-майора. Сын начальника штаба корпуса жандармов, а затем и управляющего III Отделением канцелярии императора, М. Л. Дубельт был человеком с очень тяжелым характером. Он делал долги, пил, кутил, бешено ревновал жену. По утверждению А. П. Араповой, брак с Дубельтом был с самого начала, с помолвки, «странным и не предвещающим ничего хорошего». Через восемь лет Наталья Александровна, имея троих детей — двух дочерей и сына, твердо решила расстаться с мужем, хлопотать о разводе. «Положение ее, — вспоминала Арапова в своих записках, — являлось безвыходным, будущность беспросветная. Сестра не унывала, ее поддерживала необычайная твердость духа и сила воли, но зато мать мучилась за двоих».
Уехав за границу с двумя старшими детьми, Наталья Александровна оказалась в очень трудном положении: согласившийся вначале на развод Дубельт раздумал разводиться, приехал в Венгрию, где в Бродянах, у тетки Александры Николаевны, жила некоторое время Наталья Александровна, и «дал полную волю своему необузданному бешеному характеру».
Только по настоянию барона Фризенгофа он уехал из его имения, дав возможность Наталье Александровне обрести временный покой. Начался длительный, унизительный для Н. А. Дубельт бракоразводный процесс; он чрезвычайно тяжело отразился на состоянии здоровья Натальи Николаевны и был одной из причин быстрого его ухудшения. Наталья Александровна живет подолгу за границей (Вена, Висбаден, Ницца, Лондон), от властей она получила право на свободное жительство. Наконец брак с Дубельтом расторгнут, и Наталья Александровна выходит замуж за принца Николая Нассауского.
С будущим вторым мужем Н. А. Пушкина-Дубельт впервые встретилась в России на одном из балов во время коронационных торжеств при восшествии на престол императора Александра II. Приехав в Россию как представитель Нассауского двора, принц познакомился с младшей дочерью Пушкина и был покорен ею. При венчании с Николаем Нассауским (братом герцога Адольфа Нассау) Наталья Александровна получила титул графини Меренберг — по имени одного из графств Нассауского герцогства.
Два самых известных портрета Натальи Александровны написаны Иваном Кузьмичом Макаровым маслом на холсте. Макаров хорошо знал семью Ланских. «В 50—60-х гг. XIX в. не было светской гостиной, — писалось в некрологе художника, — где бы не красовалась головка работы И. К. Макарова. Кисть его была мягкая и деликатная, рисунок отличался безусловной точностью и смелостью прежних русских мастеров». На более раннем портрете, который по времени можно отнести к началу 1850-х годов, Наталья Пушкина почти подросток. Каштановые волосы украшены васильками, на плечи наброшена легкая газовая вуаль. Черты юного лица чисты, губы ярки и слегка по-детски припухлы, вся она «светится», излучая обаяние и красоту.
Этот портрет помнила правнучка Пушкина Татьяна Николаевна Галина: в начале XX века он висел в доме ее деда, Александра Александровича Пушкина, в Москве, рядом с портретом А. С. Пушкина работы О. А. Кипренского и портретом старшей дочери поэта — Марии Александровны, тоже кисти И. К. Макарова.
Портрет Натальи Александровны Пушкиной-Меренберг поступил в Московский Литературный музей от той же самой Елены Степановны Макаренко, которая хранила портрет и некоторые вещи старшей дочери Пушкина — М. А. Гартунг. Мария Александровна перед отъездом в Петербург после смерти А. А. Пушкина передала Е. С. Макаренко не только свой портрет, но и портрет младшей сестры. В 1970 году портрет Натальи Александровны был передан Всесоюзному музею А. С. Пушкина.
Интересен другой портрет этого времени — рисунок Н. П. Ланского, относящийся к 1852 году. Вид Таши Пушкиной, глубоко задумавшейся, углубленной в себя, дает возможность представить себе юного Пушкина в лицейские годы.