В августе 1939 года совершил с друзьями путешествие на байдарке по Волге. Жизнь писателя с этого времени и до апреля 1945 года описана им в автобиографической поэме «Дороженька» (1947–1952).
27 апреля 1940 г. женился на Наталье Решетовской.
С началом Великой Отечественной войны Солженицын не был сразу мобилизован, поскольку был признан «ограниченно годным» по здоровью. Активно добивался призыва на фронт В сентябре 1941 года вместе с женой получил распределение школьным учителем в Морозовск Ростовской области, однако уже 18 октября был призван Морозовским районным военным комиссариатом и определён ездовым в 74-й транспортно-гужевой батальон.
События лета 1941 – весны 1942 года описаны Солженицыным в неоконченной повести «Люби революцию» (1948).
Добивался направления в военное училище, в апреле 1942 года был направлен в артиллерийское училище в Кострому в ноябре 1942 года выпущен лейтенантом, направлен в Саранск в запасной артиллерийский разведывательный полк по формированию дивизионовартиллерийской инструментальной разведки.
В действующей армии с марта 1943 года. Служил командиром 2-й батареи звуковой разведки 794-го отдельного армейского разведывательного артиллерийского дивизиона 44-й пушечной артиллерийской бригады (ПАБР) 63-й армии на Центральном и Брянском фронтах.
Приказом Военного совета 63-й армии № 5/н от 10 августа 1943 года лейтенант Солженицын награждён орденом Отечественной войны 2-й степени за выявление основной группировки артиллерии противника на участке Малиновец – Сетуха – Большой Малиновец и выявление трёх замаскированных батарей, уничтоженных впоследствии 44-й ПАБР.
15 сентября 1943 года присвоено звание старшего лейтенанта.
С весны 1944 года командир батареи звуковой разведки 68-й Севско-Речицкой пушечной артиллерийской бригады 48-й армии 2-го Белорусского фронта. С 7 мая 1944 года – капитан.
Приказом по 68-й ПАБР № 19 от 8 июля 1944 года был награждён орденом Красной Звезды за звуковое обнаружение двух неприятельских батарей и корректировку огня по ним, что привело к подавлению их огня.
На фронте, несмотря на строжайший запрет, вёл дневник. Много писал, отправлял свои произведения московским литераторам для рецензии.
На фронте Солженицын продолжал интересоваться общественной жизнью, но стал критически относиться к Сталину (за «искажение ленинизма»); в письмах старому другу Николаю Виткевичу ругательно высказывался о «Пахане», под которым угадывался Сталин, хранил в личных вещах составленную вместе с Виткевичем «резолюцию», в которой сравнивал сталинские порядки с крепостным правом и говорил о создании после войны «организации» для восстановления так называемых «ленинских» норм.
Письма вызвали подозрение военной цензуры. 2 февраля 1945 года последовало телеграфное распоряжение № 4146 заместителя начальника Главного управления контрразведки «Смерш» НКО СССР генерал-лейтенанта Бабича о немедленном аресте Солженицына и доставке его в Москву. 3 февраля армейской контрразведкой начато следственное дело 2/2 № 3694–45. 9 февраля Солженицын в помещении штаба подразделения был арестован, лишён воинского звания капитана, а затем отправлен в Москву, в Лубянскую тюрьму. Допросы продолжались с 20 февраля по 25 мая 1945 года (следователь – помощник начальника 3-го отделения XI отдела 2-го управления НКГБ СССР капитан госбезопасности Езепов). 6 июня начальником 3-го отделения XI отдела 2-го управления полковником Иткиным, его заместителем подполковником Рублёвым и следователем Езеповым составлено обвинительное заключение, которое было 8 июня утверждено комиссаром госбезопасности 3-го ранга Федотовым. 7 июля Солженицын заочно приговорён Особым совещанием к 8 годам исправительно-трудовых лагерей и вечной ссылке по окончании срока заключения (по статье 58, пункт 10, часть 2, и пункт 11 Уголовного кодекса РСФСР).
В августе был направлен в лагерь Новый Иерусалим, 9 сентября 1945 года переведён в лагерь в Москве, заключённые которого занимались строительством жилых домов на Калужской заставе.
В июне 1946 года переведён в систему спецтюрем 4-го спецотдела МВД, в сентябре направлен в закрытое конструкторское бюро («шарашку») при авиамоторном заводе в Рыбинске, через пять месяцев, в феврале 1947 года, – на «шарашку» в Загорск, 9 июля 1947 года – в аналогичное заведение в Марфине (на северной окраине Москвы). Там он работал по специальности – математиком.
В Марфине Солженицын начал работу над автобиографической поэмой «Дороженька» и повестью «Люби революцию», которая задумывалась как прозаическое продолжение «Дороженьки». Позднее последние дни на Марфинской шарашке описаны Солженицыным в романе «В круге первом», где сам он выведен под именем Глеба Нержина, а его сокамерники Дмитрий Панин и Лев Копелев – Дмитрия Сологдина и Льва Рубина.
В декабре 1948 года жена заочно развелась с Солженицыным.