Сергей Александрович был большим любителем древностей и археологии. После открытия Исторического музея в Москве он возглавил это замечательное учреждение и неоднократно пополнял фонды музея своими щедрыми дарами. Среди них особенно выделялась коллекция русской церковной утвари и шитья XVIII века. После смерти мужа несколько подарков сделала и Елизавета Фёдоровна. Она, в частности, передала музею своё собрание изделий из кости, выполненных мастерами Русского Севера. В 1898 году состоялась закладка ещё одного крупного московского музея – Музея изящных искусств имени императора Александра III. Инициатором создания этого музея был профессор Московского университета Иван Владимирович Цветаев, архитектором – Р.И. Клейн, а большую часть средств на строительство пожертвовал видный промышленник Ю.С. Нечаев-Мальцов. Однако мало известен тот факт, что Нечаев-Мальцов являлся товарищем председателя Комитета по строительству музея, а председателем был Сергей Александрович. К сожалению, ему не пришлось дожить до 1912 года, когда музей распахнул двери для посетителей. Но и он, и другие члены Императорской династии приняли участие в организации строительства и приобретении экспонатов. Когда музей открылся, каждый зал получил имя одного из меценатов. Так, египетский зал носил имя Нечаева-Мальцова, ассиро-вавилонский – Великой княгини Елизаветы Фёдоровны, средневековой скульптуры – цесаревича Алексея Николаевича, были залы имени императриц Марии Фёдоровны и Александры Фёдоровны, Великих князей Владимира, Сергея и Павла Александровичей, греческой королевы Ольги Константиновны. Сегодня это Государственный музей изобразительных искусств имени А.С. Пушкина, которое присвоили музею в 1937 году (хотя Пушкин ни малейшего отношения ни к изящным искусствам, ни тем более к самому музею не имел).
С началом царствования Николая II наступили тревожные времена. Сергей Александрович убеждал государя твёрдо продолжать политику отца. Но ситуация становилась всё более и более нестабильной. Как бы провозвестницей тяжёлых последующих событий явилась катастрофа на Ходынском поле – гибель людей во время коронации императора. Сергей Александрович долго переживал случившееся, его обвиняли больше всех, и с тех пор он сделался настоящим жупелом для революционеров. А он с отчаянием наблюдал, как рушатся те устои, которым он верно и преданно служил, и в 1901 году писал Николаю: «Признаюсь Тебе, что мне очень трудно; веяния нехорошие, проявления прямо революционные – нужно называть вещи своими именами без иллюзий».
В 1901 году начался революционный террор. Одним из первых погиб министр народного просвещения Н.П. Боголепов. «Нет сильной направляющей воли, как было у Саши (Александра III. – Е.П.), – сокрушался Сергей Александрович, – и теперь мы шатаемся, как в 70-х годах. Зачем? И даже ответ на вопрос не получишь! При этих условиях служить становится невозможно, и я серьёзно подумываю сойти с административной сцены… один в поле не воин».
Тяжелое впечатление произвела на него война с Японией. Он считал, что России не следует проводить экспансию на Дальнем Востоке, и вот теперь такие тяжелейшие испытания. А в обществе всё больше и больше распространялось революционное брожение. «Узнал о подробностях земского съезда в Петербурге: вотировали конституцию!! Депутация земцев принята Мирским (министр внутренних дел. – Е.П.), будет принята Государем!! (Принята не была. – Е.П.)...Мне иногда кажется, что я с ума схожу».
Разрушенная взрывом карета, в которой находился Великий князь Сергей Александрович. Москва, Кремль.1905 г.
Он остро ощущал свою «несовременность», свою ненужность – всё то, что он отстаивал, теперь теряло всякий смысл. После горьких раздумий Сергей Александрович оставил пост генерал-губернатора Москвы. Но революционеры всё-таки добрались до него. Спустя всего месяц эсер И.П. Каляев бросил бомбу в экипаж, в котором находился Сергей Александрович. Трагедия произошла в Московском Кремле. Взрыв был настолько сильным, что Великого князя буквально разорвало на куски (его сердце обнаружили потом на крыше одного из зданий). Обезумевшая от горя Елизавета Фёдоровна с ужасом собирала останки мужа, и даже во время похорон люди всё ещё приносили отдельные части тела. Здесь же, в кремлёвском Чудовом монастыре, состоялось погребение. Hа месте взрыва по проекту Виктора Михайловича Васнецова установили красивый крест в древнерусском стиле с евангельской надписью: «Отче, отпусти им: не ведят бо, что творят» («Прости им Господи, ибо не ведают, что творят»).
Во время Первомая в 1918 году новые хозяева Кремля во главе с Лениным этот крест сломали. Позже взорвали Чудов монастырь, и чудом уцелевшие останки Великого князя нашли во время работ в Кремле только в 1995 году. Почему-то их похоронили не в самом Кремле и не в Петропавловской усыпальнице, а в Новоспасском монастыре, который когда-то очень давно служил романовским некрополем.