Гибель дяди глубоко потрясла Николая II. Елизавета Фёдоровна нашла в себе силы на третий день после смерти горячо любимого Сержа прийти к Каляеву в тюремную камеру, и между ними состоялся долгий разговор. После этого Великая княгиня обратилась к императору с просьбой помиловать убийцу своего мужа, но император отказал, и Каляева повесили в Шлиссельбургской крепости.
Великая княгиня Елизавета Фёдоровна
Елизавета Фёдоровна приняла решение посвятить всю оставшуюся жизнь служению Богу и людям. Она на свои средства организовала в Москве уникальную обитель – сестринское братство, которая официально называлась «Марфо-Мариинская обитель крестовых сестёр Любви и Милосердия в Москве». На Ордынке Великая княгиня купила большой участок земли. Здесь по проекту талантливого архитектора А.В. Щусева поднялся чудесный храм в неорусском стиле, который по просьбе самой Елизаветы Фёдоровны расписал чудесными фресками Михаил Васильевич Нестеров. В стенах обители находились, помимо храмов и сестринских палат, больница, детский приют, библиотека. В 1910 году Марфо-Мариинская обитель официально начала свою деятельность, а Елизавета Фёдоровна стала её настоятельницей. При этом она не приняла монашеского пострига, а только обет помощи страждущим. Жизнь в обители протекала, как в обычном монастыре, но главной заботой сестёр был уход за больными в построенной при обители лечебнице.
Елизавета Фёдоровна жила чрезвычайно скромно, даже аскетично, нередко проводила целые ночи у постели больных, сама делала перевязки и ухаживала за увечными. Спала она иногда не больше трёх-четырёх часов в сутки, строго соблюдала посты, причём в последние годы вообще ограничила свой стол одним блюдом из овощей. Она всё делала сама, не требуя никакой помощи, а щедро даря её ближнему. В госпитале выполняла самые сложные и ответственные дела, нередко ассистировала при операциях, а сами врачи, дежурившие в обители, иной раз просили её помочь им при операциях и в других больницах. Для своих крестовых сестёр Елизавета Фёдоровна организовала медицинские курсы. Её больница стала образцовой, и часто туда направляли наиболее тяжёлых больных из других московских лечебниц.
Кроме того, при обители функционировала и бесплатная столовая для бедных, выдававшая ежедневно свыше 300 обедов.
Обычно с одной из сестёр Елизавета Фёдоровна периодически посещала самые глухие трущобы города – прежде всего, печально известную Хитровку, Хитров рынок, где в ужасных условиях жили вконец опустившиеся полууголовники. Великая княгиня свято верила, что в душе даже самого отпетого разбойника сохраняется Божья искра и его можно вернуть к нормальной жизни. Полиция предлагала ей услуги в сопровождении, но Елизавета Фёдоровна, неизменно благодаря, отказывалась. Она говорила, что её жизнь – в руках Бога, и потому она ничего не страшится. Появление сестры государыни в белых светлых одеждах среди бандитских прокуренных и пропитых притонов производило на их обитателей неизгладимое впечатление: они относились к Елизавете Фёдоровне с огромным почтением, и многих ей удалось вырвать из цепких лап нищеты и пороков. Рассказывали, что она однажды обратилась к какому-то уголовнику со словами «Добрый человек…» В ответ услышала: «Да это же последний вор и негодяй». Однако, не обратив на эти слова никакого внимания, Елизавета Фёдоровна указала на тяжёлый мешок, в котором лежали деньги и вещи для раздачи беднякам, и попросила отнести в обитель. Поражённый бродяга встал и тотчас согласился исполнить просьбу, почтительно назвав Великую княгиню «Ваше Высочество». Кругом все зашумели, говоря, что по дороге он украдёт мешок, а деньги пропьёт, но Елизавета Фёдоровна всё равно отдала ему свою ношу. Когда же она сама вернулась домой, оказалось, что всё принесено в целости и сохранности. Бродяга попросил взять его на любую работу при обители, и Елизавета Фёдоровна согласилась.
Добрая слава о Великой княгине разошлась по всей России, и отделения обители стали возникать в других городах.
Елизавета Фёдоровна неоднократно совершала дальние паломнические поездки по разным русским монастырям, особенно чтила она Серафима Саровского и потому подолгу гостила в Сарове и Дивееве. (Словно предчувствуя свою судьбу, в одно из паломничеств по Сибири Великая княгиня посетила небольшой заштатный город Алапаевск Верхотурского уезда Пермской губернии.) При её непосредственном участии началось строительство русского православного храма в итальянском городе Бари, где покоятся мощи Святителя Николая Мирликийского. Когда же началась Первая мировая война, царственная настоятельница благословила нескольких сестёр, отправлявшихся на фронт, и сама поехала по полевым госпиталям. Первоначально она обходила не только раненых русских солдат, но навещала и военнопленных, полагая своим христианским долгом оказывать помощь всем, пострадавшим от войны. Потом, под давлением «общественного мнения», ей пришлось отказаться от заботы о немецких и австрийских раненых.