1905 год – в полном смысле переломный в судьбе князя Урусова. Под впечатлением стремительно развивавшихся событий революции, он перешел на позиции резко критического отношения к самодержавию. Последней каплей, заставившей его со всей определенностью заявить о своей оппозиции к царскому самодержавию, стала гибель 2-й Тихоокеанской эскадры под командованием вице-адмирала Рожественского у Цусимы. «Известие это возбудило во мне ряд мыслей, обращенных к оценке моей служебной деятельности, суждению о ее полезности и целесообразности… В голове моей стали бродить мысли о том, стоит ли действительно усердствовать и трудиться для поддержания престижа правительства, руководимого неспособным к управлению самодержцем, и не пора ли поработать над тем, что давно уже составляло предмет желаний многих выдающихся русских людей, а именно над установлением за правительственной деятельностью общественного контроля в виде постоянного органа народного представительства».
Недоволен был Урусов и реакцией царя на Цусимское поражение. За ним последовало не обращение к народу со словом ободрения, не воззвание к его патриотизму, сплоченности и дружной работе над восстановлением государственной мощи России, а «Высочайший указ, согласно которому бывшему московскому обер-полицмейстеру, товарищу министра внутренних дел Д.Ф. Трепову предоставлялись права министра по охране государственного порядка в борьбе с крамольным общественным движением, а также руководство в этом отношении деятельностью губернаторов». Тверской губернатор не раздумывая принял решение об отставке. Однако его отход от большой политики оказался непродолжительным…
Первым, кого посетил Сергей Дмитриевич, покинув Тверь, стал А.А. Лопухин, муж его сестры, в 1905 году занимавший пост эстляндского губернатора. Лопухин и Урусов, люди очень близкие по взглядам и характерам, провели первые дни после встречи в оживленных беседах, обсуждая ситуацию в стране, которая, по их мнению, стояла перед новыми важными событиями и переменами: «Стремление к объединению, желание высказать правительству решительное слово от имени всего народа, охватившее почти все земство, к которому только что присоединились города, резолюции земских съездов и общегородского съезда, на котором участвовали представители 86 городов под председательством московского городского головы кн. В.М. Голицына, напряженное внимание, с которым общество и печать следили за каждым проявлением охватившего страну освободительного движения, – все эти признаки указывали на предстоящее неминуемое столкновение двух сил: правительственной – обладавшей властью, и общественной – овладевшей умами».
Урусов вспоминал: «После того как мы с А.А. обменялись мыслями, предположениями и надеждами, подвергнув происходившее общественное движение и царский ответ на обращение съезда (имеется в виду съезд представителей земств и городских дум, состоявшийся в Москве в июле 1905 года; реакцией на него Николая II стало «Положение» об учреждении Государственной думы, так называемой булыгинской. – Н.Х.) всесторонней оценке, бывшая служба моя представилась мне как бы в новом освещении. Старания мои реализовать в жизни и на деле создавшийся в моем воображении образ губернатора самостоятельного, независимого представителя законности, заботящегося об интересах местного населения, благожелательного посредника между ним и центральным правительством, подчиненного непосредственно монарху, показались мне ничтожными, безрезультатными, незаметными и никому не нужными. Широко распространившееся, твердо заявленное общественное мнение требовало коренной реформы государственного строя, а не более или менее удачного подбора правительственных агентов. Я вспомнил лучшее время моей жизни и деятельности, выборную общественную службу, и мысли мои перенеслись в Калугу, в Перемышль, в деревню, в ту среду, в которой я когда-то пользовался влиянием и успехом. Я принял твердое решение стать одним из тех „выборных от народа“, которые, по обещанию царя, будут „привлечены к работе государственной“ и которым предстояло, по его словам, „вывести обновленную Россию из постигших ее испытаний“».