При Урусове все выборные должности в Тверском земстве были замещены либеральными деятелями. Это послужило поводом для переписки в январе 1905 года между Урусовым и его старым знакомым А.Г. Булыгиным, который в ту пору уже сменил Святополк-Мирского на посту министра внутренних дел. Характерный эпизод связан с просьбой Булыгина представить ему сведения об избранном на должность председателя Тверской земской управы В.Д. фон Дервице – на предмет «благонадежности» последнего. Урусов ответил отказом, объяснив свою позицию так: «Избрание его (фон Дервица. – Н.Х.) земским собранием заставляет меня предполагать, что Дервиц обладает необходимыми для председателя управы способностями и качествами».
Многие из тверских земцев оказались близки Урусову по взглядам (С.Д. Квашнин-Самарин, И.А. Корсаков, И.И. Петрункевич, Ф.И. Родичев и др.). Он разделял их «мнение о своевременности включения в наш государственный строй народного представительства». И ту же мысль о необходимости «оказать народу доверие» выразил в своих воспоминаниях словами Достоевского: «Позовите серые зипуны и спросите их самих об их нуждах, о том, чего им надо, и они скажут вам правду».
Губернатор руководствовался в своей деятельности «духом законности и благожелательства». Не раз он лично выезжал на места – улаживать конфликты между рабочими и администрацией на заводах, а также земельные споры в деревне, особенно распространившиеся по стране после 9 января 1905 года. «Я всегда крепко держался того мнения, – писал Урусов, – что вызов войск гражданской властью является такой мерой, к которой следует прибегать лишь в крайних случаях, когда все прочие способы восстановления нарушенного порядка исчерпаны и массовые насильственные действия толпы уже начались или неминуемы. Обращение к содействию войска в виде меры предупредительной я считал ошибочным приемом, ослабляющим эффективность подобного вмешательства, раздражающим самих солдат, приучая их к безрезультатным демонстрациям. Я твердо уверен в том, что при вооруженном столкновении с бесчинствующей толпой представители власти должны иметь на своей стороне не только физическую силу, но и моральную в виде сознания солдат о том, что их вмешательство разумно и необходимо, что требование гражданской власти подавить беспорядок силой не только формально законно, но является всеобщей гражданской обязанностью, хотя и неприятной, но вызванной соображениями государственного, т. е. общенародного интереса. Следовательно, желательно всегда ставить солдат лицом к лицу с явно выраженными преступными действиями толпы, а не в виде очередного пугала. Особенно претила моему самолюбию возможность истолковать вызов мною войск как намерение охранить безопасность моей собственной особы».
Гласные Тверской городской думы отмечали, что всего за девять месяцев управления князем Урусовым губернией «он внушил к себе уважение всех классов общества и общественных учреждений. Гуманный человек, доступный всегда для каждого обращавшегося к нему, сторонник городского и земского самоуправления и всякого рода общественной инициативы, он являлся образцовым губернатором, сумевшим после кн. А.А. Ширинского-Шахматова умиротворить все недовольные элементы и восстановить в губернии действительное спокойствие».
Сам С.Д. Урусов характеризовал принципы своей управленческой деятельности так: «При оценке взглядов и убеждений своих собеседников (сотрудников, служащих, общественных деятелей, местных обывателей. – Н.Х.) я всегда исходил из предположения, что они добросовестны и что мнение их вызывается соображениями общей пользы и потому должно быть рассматриваемо с точки зрения его правильности или ошибочности без обязательного приложения к нему мерки „благонадежности“. Мне представлялось, что даже политические деятели при существовании определенных партийных группировок должны разбиваться на два борющиеся стана лишь в тех случаях и на то время, когда они заняты обсуждением и решением политических вопросов. По окончании обсуждения они могут образовывать совершенно иные группировки, по иным признакам, сходясь на основании личных вкусов, привычек и прочих самых разнообразных интересов. Как в Калуге, Тамбове, Бессарабии, так и в Твери я всячески ограждал себя от той нетерпимости, которая, будучи иногда допустимой в принципиальных вопросах, относящихся к религии и нравственности, казалась мне неуместной и вредной в вопросах практического характера. К числу последних я относил и вопросы государственного устройства, своевременности и пригодности той или иной формы правления и т. п.»