Назначение состоялось в конце октября 1902 года. Занимая пост тамбовского вице-губернатора чуть более полугода, Урусов был вынужден подстраиваться под непосредственное начальство в лице В.Ф. фон дер Лауница. При первой же встрече со своим заместителем губернатор предъявил ему два требования: «Первое – всегда и везде появляться одетым по форме, и второе – во время заседаний в присутственных местах всегда соглашаться с моим мнением». Пообещав выполнить первое требование, относительно второго Урусов высказался вполне откровенно: «Я напомнил ему указанный в законе порядок обсуждения дел в коллегиальных учреждениях, указал на обязанность каждого члена подавать голос по совести, „не увлекаясь дружбою, родством, ниже ожиданием выгод“, и просил его принять во внимание, что по закону члены присутствия подают свои мнения, начиная с младших, вследствие чего мнение самого председателя остается им до конца неизвестным. Лауниц задумался и сказал: „Я постоянно убеждаюсь в том, что законы больше связывают исполнителей, нежели им помогают. Коли так, мы с Вами условимся, что я буду в сомнительных случаях совещаться с Вами предварительно, и если мы не сойдемся во мнениях, то Вы не будете участвовать в заседании“. Затем он с грустью добавил: „То ли дело военная служба: там к таким церемониям не приходится прибегать“».
Следует заметить, что назначение Урусова на «вторую роль» при Лаунице позволило заметно разрядить напряженность в отношениях между администрацией и деятелями местного самоуправления, нараставшую в связи с усилением оппозиционного духа в тамбовских общественных кругах. «Наименование „консерватор“ и „либерал“, „левый“ и „правый“ уже применялось в обывательских беседах почти к каждому, даже скромному общественному деятелю, – вспоминал Сергей Дмитриевич. – Разделение это еще не отзывалось на личных отношениях, не проникло в частную жизнь и не разделило губернского общества на два враждующих стана, с каковым явлением мне пришлось встретиться через два года в Твери, но все же раскол был заметен».
В 1902 году выборные должности в Тамбовском земстве оказались заняты преимущественно представителями либерального течения. Около половины из числа двенадцати уездных предводителей дворянства также были либералами. Представителями того же направления являлись губернский предводитель дворянства князь Челокаев и председатель губернской земской управы М.П. Колобов. Урусов отмечал заметное влияние на образ мыслей тамбовских земцев местного землевладельца, известного государствоведа и философа Б.Н. Чичерина. К 1902 году он уже закончил свою научную карьеру и, несмотря на преклонный возраст и болезни, стремился проводить в жизнь свои идеи широкого местного самоуправления, участвуя в качестве гласного в земских собраниях.
Сблизившись с местными либералами (В.М. Петрово-Соловово, В.И. Вернадским, Ю.А. Новосильцевым), а также наблюдая безуспешные потуги своего «шефа» Лауница искоренить «крамолу», Урусов все больше убеждался в неэффективности силовых методов в борьбе с общественным мнением.
Неожиданно в мае 1903 года он получил назначение (вновь по рекомендации Плеве) на пост бессарабского губернатора. А в июне, перед отъездом на место службы, был впервые удостоен аудиенции у царя. Напутствуя Урусова, Николай II пожелал ему успеха в выполнении трудной задачи: в Бессарабии предстояло «все успокоить и вернуть к нормальной жизни» после напугавшего правительство еврейского погрома в Кишиневе. «Твердо держитесь законности сами и того же требуйте от Ваших подчиненных» – таков был совет царя. Правительство предоставило новому губернатору полную свободу действия. Однако позже он напишет: «Я прекрасно знал, что каждое мое действие, каждый мой шаг учитываются, комментируются и критикуются в департаменте Общих дел, директор которого Б.В. Штюрмер был очень недоброжелательно настроен по отношению ко мне и ждал случая получить возможность меня дискредитировать». Занимая пост бессарабского губернатора, Урусов сумел подтвердить мнение о себе как о человеке, умеющем примирить общественные интересы путем разумных компромиссов. За полтора года ситуация в губернии оказалась под контролем администрации и новый погром был предотвращен, за что губернатор получил личную благодарность от царя. А 24 ноября 1904 года король Румынии Карл I наградил его орденом Румынской короны 1-й степени. Опыт, приобретенный Урусовым в Бессарабии, правительство стремилось использовать: в январе 1904 года его пригласили в Петербург для участия в работе Комиссии по пересмотру законоположений, ограничивающих права евреев.