Большую заботу проявил святитель и о создании храмов в своей епархии. Он украшает кафедральный Софийский собор новыми иконами (дополняет иконостас праотеческим рядом), новыми царскими вратами и богато украшенной завесой, а также устраивает искусной работы амвон. С внешней стороны на соборе были написаны образы Святой Троицы и Софии Премудрости Божией «на поклонение всем православным христианам». Всего при святителе Макарии только в Новгороде строятся, перестраиваются, вновь украшаются после пожаров около сорока храмов, которые снабжались книгами, утварью и сосудами из мастерских, учрежденных святителем.
Вопрос снабжения храмов книгами стоял перед архиепископом Макарием очень строго, ибо в то время в церковном быту существовало очень много различных житийных списков и их редакций. Святитель Макарий в 1529 году принимает на себя великий труд собирания и систематизации русского календарного агиографического года и сведение его в единый корпус Четьи-Миней. Этот труд у святителя занял 12 лет.
Особое внимание уделял святитель Макарий составлению житий и установлению памяти местно чтимых святых. По его благословению племянник Иосифа Волоцкого инок Досифей Топорков работает над исправлением Синайского Патерика, составляет Волоколамский Патерик и Хронограф. В период новгородского архипастырства по повелению святителя Макария составляется Новгородский летописный свод, ведшийся из года в год при храме Святой Софии.
Получив еще в монастыре опыт иконописания и сам будучи «иконником искусным», свт. Макарий поновляет великую святыню Новгородской земли — икону Божией Матери «Знамение». В 1528 году «поновил святитель икону «Знамения» Пречистой, ибо от многа лет она обветшала сильно. После окончания работы проводил с честью сам преосвященный архиепископ Пречистую Богородицу с крестным ходом при стечении большого количества новгородцев в храм Пресвятой Богородицы».
С великой заботой обращается святитель со своей паствой, одинаково относясь к бедным и богатым, малым и великим. Во время приключившихся в Великом Новгороде народных бедствий — мора и засухи — архиепископ созывает клир и сам служит молебны с чином омовения мощей и затем велит кропить водой в окрестностях. После этого мор прекратился. Он сам хоронит сгоревших в тюрьме во время пожара, собирает у молящихся деньги для выкупа соотечественников у татар, посылает великому князю часть свечи от мощей преподобного Варлаама Хутынского, чудесным образом возгоревшейся ночью, поет молебны по случаю победы над татарами. Таким житием он приобретает великую любовь у своих пасомых чад. Преподобный Александр Свирский († 1533; память 30 августа/12 сентября), монастырь которого находился во владении святителя Макария, умирая, сказал братии: «Кого Бог восхочет, да архиепископ Макарий благословит, тот да будет вам игумен вместо меня».
В 1542 году в Русской Церкви встал вопрос об избрании на освободившуюся Московскую кафедру нового митрополита. Усмотрением Божиим выбор пал на Новгородского владыку. Ко времени избрания святителя Макария на престол Московских чудотворцев Петра, Алексия и Ионы ему было около 60 лет.
После возведения в сан митрополита одним из первых желаний святителя Макария было посетить места своего иноческого пострига, первых, еще юных трудов на благо Церкви и место своего игуменства — Можайский Лужецкий монастырь. Много лет прошло со времени его прихода в клир церковный, и теперь, когда святитель Макарий приехал в свою обитель (1544 г.), это был уже убеленный годами и опытом владыка, архипастырь своего великого Московского государства.
Россия крепла и представляла собой всему миру ни от кого не зависимый православный мир. Когда в 1547 году в России воцарился первый русский царь, то Промыслом Божиим было уготовано венчать его на царство митрополиту Макарию. Впервые это делал митрополит, ибо ранее венчание на царство в Греческой Церкви совершал первоиерарх в сане патриарха. Вскоре царь Иоанн Васильевич собирается в поход против Казани. Святителю Макарию было чудесным образом открыто о грядущей победе царя, благословляя которого, святитель предрек Иоанну Васильевичу о грядущей победе в брани. По возвращении из похода в Москве был построен и освящен святителем Макарием собор Покрова на Рву (собор Василия Блаженного). Он был воздвигнут как дар благодарения Богу от русского народа, одержавшего победу над нехристианским миром.
В Покровском соборе святителем Макарием был устроен и освящен придел в честь Входа Господня в Иерусалим. С этого времени митрополит Макарий стал совершать в неделю ваий торжественное шествие на осляти с выходом за стены Кремля на Красную площадь. После казанской победы Русская Церковь приобрела новую обширную епархию. Встречая царя из похода, митрополит радуется о победе, «ибо казанцы всегда неповинно проливают кровь христианскую и оскверняют и разоряют святые Божии церкви, православных христиан в плен расхищая и рассеивая по всему лицу земли».