Афонское пустынно–общежительное пребывание преподобного Паисия длилось семнадцать лет. В это время на Афоне начались притеснения христиан со стороны мусульман, по причине этого старец оставляет Святую Гору и возвращается в Молдавию. В Молдавии нашелся пустующий Драгомирнский монастырь Святого Духа, куда с позволения господаря Григория и благословения митрополита Ясского Гавриила вселился старец Паисий с братией. Молдо–Влахия тех времен была прибежищем монашествующих со всех окрестных стран — это время закрытия монастырей в России (введение штатов) и униато‑католического наступления на православных юго–западных славян. За три года число Драгомирнской братии утроилось. Устроитель братства отец Паисий написал и ввел устав по чину св. Василия Великого, св. Феодосия Великого, св. Феодора Студита и Афонской горы. Основные идеи этого устава: нестяжательность («ниже малейшей вещи не имети»), отсечение воли и послушание, умная молитва и чтение книг, непрестанное рукоделие и бытовое благочиние (образцовая больница, странноприимница, церковные художества и другое). С наступлением долгих зимних вечеров до Лазаревой субботы по вечерни старец Паисий собирал вокруг себя всю братию, попеременно славян и молдаван, и читал от святых отец поучения — св. Василия Великого, «Лествицу», Авву Дорофея, св. Симеона Нового Богослова и других. В этом же монастыре преподобный принял схиму без перемены имени.
Паисиевская книжность — переводы и переписка — расцвела здесь во всей красе; монахи различных языков трудились по распространению святоотеческих творений и составляли славянский свод Добротолюбия. Земля, на которой помещался Драгомирнский монастырь, после русско–турецкой войны (1774 г.) отошла к католической Австрии. Авва Паисий, не видя возможности мира духовного Восточной Церкви в новом государстве, решил уйти и увести за собой всю братию — 350 человек. Господарь Григорий Гика и митрополит Гавриил предоставили им уединенный в горах бедный Секульский монастырь Усекновения главы Иоанна Предтечи. Житие в Секуле было по образу Драгомирнскому, но братия умножилась, переполняя все келлии и строения. Поэтому преподобный отец обратился к господарю Константину Мурузу о помощи в строительстве келлии. К изумлению и смущению старца Константин повелел переселиться братии в богатейший Нямецкий монастырь. «Предвидя разорение и погибель устроения душевного братии, к сему же яко имать упразднится общее поучение братии», старец стал просить господаря не переводить его мирное братство в многолюдный монастырь, часто посещаемый мирянами. Константин же на все мольбы ответил: «Сотвори послушание, иди в Нямец, ничтоже рассуждая». В Секуле осталась часть братии, а другая вместе с аввой Паисием переселилась в Нямец. Войдя накануне Успения в 1779 году в соборную церковь Нямецкого монастыря с пением «Достойно есть», братия поклонилась святым иконам, старец же, подойдя к иконе Пресвятой Богородицы, вручил себя и братию покрову и окормлению Божией Матери.
В Нямце житие было устроено отцом Паисием по образу Драгомирны и Секула — общежитие, умная молитва, переписка и чтение святоотеческих книг, ежедневное (утром и вечером) исповедание помыслов духовникам. Паства преподобного умножилась — в Нямецком монастыре были иноки более чем десяти национальностей, и число их к 1790 году возросло до тысячи человек. В то время это была самая многолюдная обитель Восточной Православной Церкви. Авва Паисий, кроме этого монастыря, окормлял по–прежнему Секул и другие окрестные монастыри и скиты. Подлинно, вселившись в пустыню, заселил он ее плодами Божественного добротолюбия.