«Прежде всего, — вспоминал впоследствии преподобный Паисий об этом периоде своей жизни, — я начал прилежно с помощью Божией приобретать с большим трудом и издержками святоотеческие книги. Одни из них я переписывал своими руками, другие покупал за деньги, которые добывал собственным трудом для необходимых нужд наших, ограничивая себя постоянно в пище и в одежде. Мы покупали вышеупомянутые святоотеческие книги, писанные славянским языком, и смотрели на них как на небесное сокровище, свыше нам от Бога посланное. Когда же я читал их усердно в продолжение многих лет, я заметил, что в весьма многих местах в них оказывается непонятная неясность, в других же местах не замечается даже грамматического смысла, хотя я читал и перечитывал их неоднократно с большим старанием и рассмотрением».
Преподобный вознамерился исправить эти книги по другим, славянским же. Он пользовался различными списками, лично сверял и переписывал различные славянские оригиналы — но, увы, все оказывалось напрасным. «Книгу святого Исаака Сирина, — вспоминал он, — я в течение шести недель день и ночь исправлял по другому списку, который, как мне было сказано, во всем был сходен с греческим подлинником, но и этот мой труд пропал даром. Со временем я понял, что свою лучшую книгу я испортил, исправляя по худшей. После этих горьких опытов я увидел, что взял на себя напрасный труд, исправляя славянские книги по славянским же». Тогда святой задался целью отыскать греческие оригиналы святоотеческих сочинений, чтобы по ним произвести исправления славянских переводов. «Я искал во многих местах и неоднократно, — продолжал он, — и не находил. Я ходил в великий лаврский скит святой Анны, и в Капсокаливу, и в Ватопедский скит святого Димитрия, и другие лавры и монастыри, повсюду расспрашивая знающих людей, опытных и престарелых духовников и благочестивых иноков, и нигде мне не удалось найти ни одной подобной книги, и от всех я получал один и тот же ответ, что они не только не знают этих книг, но даже имен их составителей не слыхивали. Слушая эти ответы, я впал в совершенное недоумение и изумлялся, как же это в таком святом месте, где жили многие и великие святые, я не только не могу найти желаемых мне отеческих книг, но даже имен их писателей ни от кого не слышу». И все же ему повезло и удалось, наконец, отыскать желаемые книги, а некоторую их часть даже приобрести в собственность. Необходимые книги отыскались в скиту святого Василия Великого, в котором поселились греческие монахи, выходцы из Кесарии Каппадокийской в Малой Азии. Каждой новой книге преподобный радовался как некоему бесценному сокровищу. Так, например, увидев на столе у монаха-каппадокийца книгу святого Петра Дамаскина, он, по его собственным словам, исполнился «неизъяснимой духовной радости»: «Я думал, что на земле вижу небесное сокровище». Такое накопление книг сопровождалось нестяжанием в духе преподобного Нила Сорского, замечает автор современного жизнеописания святого, ибо преподобный Паисий «не имел даже сорочки, только подрясник и ряску, и те в заплатах».
Семнадцать лет провел преподобный на Афоне, но вынужден был оставить Святую гору из-за начавшихся притеснений со стороны турецких властей. Вместе со своими учениками он возвращается в Молдавию. С позволения господаря Григория Гики и по благословению митрополита Ясского Гавриила старец Паисий и братия поселяются в пустующем Драгомирнском монастыре во имя Святого Духа в Карпатских горах. Господарь Григорий особой грамотой освободил монастырь от налогов и даней.
Молдавия (или Молдовлахия) того времени служила прибежищем для иноков из различных областей Восточной Европы. Здесь находили приют пришельцы из России, где как раз в те годы шло массовое закрытие монастырей (под видом введения монастырских штатов), из западноукраинских земель, подвергшихся давлению со стороны католиков и униатов. За три года число драгомирнской братии утроилось. Вскоре преподобный предоставил митрополиту устав нового монастыря, составленный по чину святого Василия Великого, святого Феодосия Киновиарха, святого Феодора Студита и Афонской горы. Богослужение в монастыре совершалось строго по чину Святой горы, причем на правом клиросе пели по-славянски, а на левом — по-молдавски. Инокам запрещалось иметь какую-либо собственность («ниже малейшей вещи не имети»). Приветствовались полное послушание, «умная молитва» и чтение книг, непрестанное рукоделие и бытовое благочиние. Монастырь имел образцовую больницу, странноприимицу (гостиницу), художественные мастерские. По вечерам преподобный собирал вокруг себя братию, попеременно славян и молдаван, и читал им поучения из святых отцов — Василия Великого, Иоанна Лествичника, аввы Дорофея, Симеона Нового Богослова.