В Драгомирнском монастыре начинается великая работа старца Паисия над переводом святоотеческих книг с греческого на славянский и молдавский языки. Старец работает над исправлением и переводом книг святого Марка, святого Никиты Стифата, святого Феодора Эдесского, святого Каллиста, святого Максима Исповедника. Впоследствии он продолжит эту работу в Нямецком монастыре, где под его руководством будут трудиться уже многие переписчики и переводчики. Среди переведенных ими книг окажутся труды преподобного Антония Великого, святого Иоанна Дамаскина, святого Василия Великого, «Слова» преподобного Григория Синаита и множество других сочинений. Общее число переведенных и переписанных книг превысит сорок. Эта библиотека святоотеческих творений составит знаменитый славянский свод «Добротолюбие».
Здесь же, в Драгомирнском монастыре, старец принимает схиму с сохранением прежнего имени — Паисий.
В 1768 году началась война между Россией и Османской империей. Военные действия развернулись в Молдавии и Валахии. Множество беженцев, укрываясь от турок и татар, искали защиты в Драгомирнском монастыре, расположенном в труднопроходимом Карпатском лесу. К концу года монастырь был переполнен. Старец Паисий распорядился отдать большую его часть под нужды беженцев. Вскоре турки отступили под ударами русских войск, и непосредственная угроза для жителей этих областей миновала. Однако после завершения войны (1774 год) по требованию австрийской императрицы Марии-Терезии часть территории Молдавии (а именно та, на которой был расположен Драгомирнский монастырь) перешла к Австрийской империи. Старец Паисий оставил в монастыре 150 человек братии вместе с двумя духовниками — славянским и молдавским, а сам с оставшимися иноками решил уйти в области, остающиеся под властью православного государя. Господарь Григорий Гика и митрополит Ясский Гавриил предоставили ему уединенный и бедный Секульский монастырь во имя Усекновения главы Иоанна Предтечи, также расположенный в Карпатских горах.
Жизнь в Секуле была устроена по образцу Драгомирнского монастыря. Переводческая деятельность Паисия достигает здесь расцвета. Наиболее способные ученики направляются в Бухарест для обучения греческому языку. Но новая обитель не в состоянии была вместить всех желающих. Преподобный обратился к господарю Константину Мурузи с просьбой оказать помощь в строительстве новых келий. К удивлению и смущению старца, господарь повелел братии переселиться в богатейший Нямецкий монастырь — главный православный центр Молдавии и Валахии. Старец далеко не сразу согласился на это переселение. «Предвидя разорение и погибель устроения душевного братии из-за того, что упразднится общее поучение, старец стал просить господаря не переводить их в многолюдный монастырь, часто посещаемый мирянами; Константин же на все мольбы ответил: „Сотвори послушание, иди в Нямец, ничтоже рассуждая“».
Переселение состоялось в 1779 году, накануне Успенского поста. Часть братии Паисий оставил в Секуле, а с другими перешел в Нямец. Братия вступили в соборную церковь Нямецкого монастыря с пением «Достойно есть», поклонились святым иконам. Старец же, подойдя к иконе Пресвятой Богородицы, вручил себя и всю братию покровительству Божией Матери.
Жизнь в Нямце была устроена по образцу Драгомирнского и Секульского монастырей. К 90-м годам XVIII века число иноков возросло до тысячи человек. Здесь были люди самых разных национальностей. В конце XVIII века Нямецкий монастырь стал едва ли не самой многолюдной православной обителью Восточной Европы. Пользуясь покровительством господаря Константина Мурузи, старец Паисий устроил в обители больницу, странноприимицу; здесь также принимали больных, престарелых, требующих ухода. Вот что рассказывал о жизни монастыря посетивший его в это время инок Феофан: «Нестяжание их (иноков. —
В 1789 году началась новая русско-турецкая война, в начале которой русские войска действовали довольно вяло. В 1790 году турки попытались предпринять наступление в Молдавии, причем захватили Нямец. К счастью, монастырь они не тронули. Вновь обитель наполнилась беженцами. Вскоре, однако, русские войска вступили в Молдавию. В том же 1790 году обитель посетил архиепископ Екатеринославский Амвросий, который возвел старца Паисия в сан архимандрита.