В 1889 году Петрункевич получил разрешение поселиться в Москве. Этому способствовала фрейлина императрицы Е. С. Озерова, с которой А. С. Петрункевич встретилась в Царском Селе. Озерова взялась помочь. Она переговорила с министром внутренних дел И. Н. Дурново. Тот признал, что Петрункевича ни в чем определенном не обвиняют, просто около него постоянно собираются «вредные» люди. Озерова возмутилась, обратилась к императрице, и высочайшее вмешательство принесло свои плоды. Благодаря переезду в Москву Петрункевичи смогли дать сыновьям достойное гимназическое образование.
Петрункевичи поселились на Смоленском бульваре:
Раньше я очень мало знал Москву, и только прожив в ней семь лет, прочувствовал всю ее оригинальность и привлекательность, ее действительно своеобразную красоту и резко выраженный национальный характер, благодаря ее церквям, улицам, их названиям, демократической толпе, народной массе, так мало заметной в Петербурге, где преобладали холодная современность, чиновник и интеллигент.
В Москве Петрункевич почти никого не знал. Исключение составлял В. А. Гольцев, с которым он сблизился еще в Твери. По субботам у Гольцева собирались писатели, профессоры, артисты. Обычно такой вечер завершался непритязательным ужином. Петрункевич очень скоро сошелся с завсегдатаями этого «салона». Среди них был и В. И. Вернадский. Тот познакомил Петрункевича со своими близкими друзьями: А. А. Корниловым, князем Д. И. Шаховским, братьями Ольденбургами, а также с П. И. Новгородцевым, В. Э. Грабарем, В. М. Хвостовым. У Гольцева бывали также: М. Я. Герценштейн, С. А. Дриль, Н. А. Каблуков, П. Н. Милюков, С. А. Муромцев, А. И. Чупров, И. И. Янжул… У С. А. Дриля и И. И. Янжула проходили свои вечера, на которых Петрункевич тоже бывал.
Петрункевичи купили имение Машук в Новоторжском уезде Тверской губернии: полуразвалившийся дом, бывшую усадьбу Львовых на высоком берегу реки Тверцы, а еще запущенный парк и большой лес. П. Б. Струве описывал имение так: «Местность у них красивая: имение расположено на высоком берегу довольно быстрой и широкой Тверцы, много красивых и высоких хвойных и лиственных деревьев, вообще все гораздо красивее, чем в Воробьеве, не говоря уже о роскоши усадьбы, представляющей деревенское палаццо». Рядом была дача М. И. Петрункевича в селе Константиново. Там его семья проживала каждое лето. Наконец, Машук — это реальная, а не формальная собственность, составляющая избирательный ценз, а значит, и связь с деревней, корнями. К лету 1897 года усадьба была отремонтирована, и можно было переезжать. К Петрункевичам-старшим присоединилась и семья сына, Михаила Ивановича, с тремя детьми. В 1900 году в Машук переехал доктор М. П. Литвинов с семьей. Летом 1900 года там гостил П. Б. Струве, который познакомился с Бакуниными. В имении Машук встречались люди разных поколений. А. А. Бакунин представлялся Струве либералом 1840-х годов, а И. И. Петрункевич — либералом современным: он «больше реалист в общественных вопросах». По словам Струве, Петрункевич — «один из самых умных людей, с которыми мне приходилось сталкиваться: он легко схватывает самое существенное, остроумно обобщает и формулирует».
В 1903 году директор Департамента общих дел Б. В. Штюрмер приехал ревизовать земские учреждения Тверской губернии. Он взял с собой бывшего профессора Демидовского лицея в Ярославле И. Я. Гурлянда, с которым многие годы сотрудничал. Уже после ревизии, в ноябре или декабре 1903 года, Штюрмер, Гурлянд и Петрункевич оказались за одним столом, в гостях у председателя Новоторжской уездной управы Н. А. Балавинского, свояка Штюрмера. Ревизоры дружно порицали земских служащих. Они полагали, что тем слишком многое позволено, в то время как они должны находиться под контролем земской управы. Петрункевич тщетно убеждал столичных гостей, что сложившееся положение разумно и что оно соответствует задачам местного самоуправления. Гурлянда волновала и другая проблема. Он был уверен, что земство втайне надеется на конституцию, а значит — на демонтаж самодержавного строя. Петрункевич, не желая таиться, откровенно признался, что он сторонник конституции, принятие которой неизбежно: такова логика исторического процесса. Едва ли он удивил Гурлянда, однако и сочувствия не вызвал. 21 января 1904 года было объявлено о закрытии Тверского губернского и Новоторжского уездного земств, дела которых передали правительственным комиссиям. И. И. Петрункевича же выслали за пределы Тверской губернии.
У Казанского собора