Еще до плавания Толль познакомился с «Записками Императорского Русского Географического общества», где было рассказано о существовании некой «Северной Земли», откуда на Чукотскую землю с севера часто приходит множество оленей. И это были не «тундряные», а «морские» олени, проводящие лето где‑то за морем, а осенью приходящие на материк для зимовки в Индигирской тундре. При этом они не могли быть оленями с Новой Сибири, всегда зимовавшими только на этом острове.
Подобной уверенности прибавило и реальное открытие нового острова, находящегося между островами Котельный и Новая Сибирь, который был назван Землей Бунге. Вернувшись в Санкт–Петербург, Э. Толль тут же взялся за организацию специальной экспедиции на поиски легендарной земли. Эту идею горячо поддержали Академия наук и все известные российские ученые, связанные с исследованиями Арктики. Поддержала его и российская Государственная дума. Дело в том, что к этому времени иностранные промысловые суда уже начали появляться у «бесхозных» Новосибирских островов. В короткое время российские академики получили средства на проведение двухгодичной экспедиции.
В задачи экспедиции, позднее получившей название Русской полярной экспедиции, входили поиски «Земли Санникова» и исследование Новосибирских островов. В случае успеха она должна была через Берингов пролив выйти в Тихий океан. Кроме Э. Толля в экспедиции в качестве научных сотрудников участвовали лейтенанты Николай Коломейцев и Федор Матисен, зоолог Алексей Бялыницкий–Бируля, астроном Фридрих Зееберг и врач Герман Вальтер.
На приобретенном в Норвегии полярном китобойном судне «Harald Harfager», переименованном в «Зарю», путешественники вышли из Кронштадта 10 (23) июня 1900 года. По вековым флотским традициям мореплавателям были устроены торжественные проводы. До входных бочек судно провожал главный командир Кронштадтского порта вице–адмирал Степан Макаров. Команды парусных судов выстроились на вантах. Крепость и флот салютовали маленькому трехмачтовому барку орудийными залпами «Заря» имела грузоподъемность около 450 тонн, с паровой машиной, позволявшей развивать скорость до 8 узлов. Перед выходом в плавание на борт был загружен трехлетний запас продовольствия, а 31 июля (в Александровске–на–Мурмане) на борт было взято 20 собак, специально доставленных для похода из Усть–Янска.
Однако из‑за поломки двигателя с 13 по 18 августа «Заря» находилась у острова Диксон и потеряла здесь почти неделю столь драгоценного в летнюю навигацию времени. Меж тем летом 1900 года ледовая обстановка у таймырского побережья была особенно тяжелой. Не удивительно, что прямо по выходу с Диксона экспедиция наткнулась на большие ледовые забереги, которые серьезно затруднили дальнейший переход.
22 августа «Заря» пришла в район шхер Минина: плавание в неглубоких и совершенно неисследованных проливах стало тяжелым испытанием для ее команды. Дважды судно садилось на каменные банки, но через сутки все же достигло входа в залив Миддендорфа. Из‑за крайне плотного льда здесь пришлось надолго остановиться. Только 16 сентября «Заре» удалось выбраться из ледовой ловушки.
Прежде чем 26 сентября 1900 года стать на первую зимовку в бухте Колин Арчер, русские исследователи произвели успешную съемку и морскую опись восточного побережья Карского моря, собрали многочисленные коллекции для будущих исследований. По маршруту плавания на некоторых мысах они создали небольшие продовольственные депо, накрытые почвенным покровом, обозначая их местоположение приметными знаками. В 1973—1974 годах некоторые продовольственные депо были обнаружены экспедицией газеты «Комсомольская правда». Самым любопытным оказалось то, что за 70 лет лежания в вечной мерзлоте продукты, заложенные экспедицией Толля, не испортились и оказались вполне съедобны.
У острова Боневи (в Таймырском проливе), где за лето пролив даже не очистился от прошлогоднего льда, экспедиция встала на зимовку. Суровой зимой 1900—1901 годов, когда «Заря» зимовала на Таймыре, эта стоянка продолжалась почти 11 месяцев. Тогда же Толль в сопровождении каюров Расторгуева и Носова объехал и уточнил размеры Таймырского залива. Во время этой поездки были собраны интересные материалы о простирании геологических структур полуострова Таймыр. Он сделал любопытный вывод, что к северу от мыса Челюскин простираются аналогичные теологические структуры. Через 30 лет это предположение действительно подтвердили исследователи Северной Земли. Казалось, все идет своим чередом. Но неожиданно на судне возникли межличностные проблемы. И настолько серьезные, что Толлю под предлогом доставки почты пришлось отправить командира «Зари» лейтенанта Коломейцева, в сопровождении промышленника Расторгуева, на материк. Правда, одновременно Коломейцеву было поручено для будущего похода заложить продовольственный склад на острове Котельный.