В музее Греко висит и портрет брата Антонио Коваррубиаса, Диего — выдающегося юриста своего времени, знатока церковного права, одного из главных редакторов Триденского собора, члена, а впоследствии и председателя Совета Кастилии. Этот портрет был написан Греко с портрета, тоже находящегося в музее Греко и выполненного неизвестным художником. Греко, приехав в Толедо, уже не застал Диего Коваррубиаса в живых, возможно, он встречал его в свое время в Риме. Зритель видит перед собой умного, образованного, хорошо знающего жизнь прелата, благородство его лица подчеркнуто ясными, пристально глядящими глазами. Этот великолепно выполненный портрет поражает легкостью и воздушностью мазков и тончайшими переходами светотени, заставляющими ощутить жизненную верность изображения. В музее имеется и портрет ближайшего друга Греко, всегда заботившегося о нем и много раз выручавшего его в денежных затруднениях, а именно Грегорио Ангуло, в свое время известного литератора и поэта, которого Лопе де Вега называл «толедским Горацием». Он был также доктором Толедского университета и членом городского совета. Сервантес в своем «Путешествии на Парнас» говорит о нем как об одном из наиболее выдающихся умов своего времени. Тонкий знаток искусства, он очень высоко ценил творчество Греко.
Следует также остановить внимание и на портрете Хуана де Авила (1590-е гг.), виртуозно выполненном короткими корпусными мазками в коричнево-красноватых, серых и черных тонах. Зритель видит перед собой скромного, проникнутого искренней верой доброго человека в черной священнической одежде. Из хранящихся в музее Греко изображений святых надо отметить картину «Св. Бернард». Сильными мазками выполнена его сутана, серые тона которой гармонично сливаются с мерцающими зеленоватыми тонами силуэта Толедо, раскинувшегося у ног святого. Торжественно драматично «Распятие», где фигура Христа, парящая в пространстве, как бы утверждает свою власть над вселенной.
Здесь же можно видеть один из написанных Греко видов Толедо, где самым заметным памятником является госпиталь кардинала Таверы. По заказу госпиталя и была написана картина (ок. 1609). Сам же город, освещенный неровным, падающим из- за туч светом, как бы превращается в целостный подвижный массив, движущийся на зрителя. В углу изображен юноша с развернутым планом Толедо в руках, возможно, портрет сына Греко. В левом углу — фигура обнаженного человека, упавшего под тяжестью ноши, рядом — урна, из которой ручьем льется вода, видимо, аллегорическое изображение Тахо. Вверху — «Облачение мадонной св. Ильдефонса». Чтобы выделить эту группу, Греко пишет ее в более светлых тонах. В музее Греко имеются и картины, не принадлежащие кисти Греко. Интересна по выразительности персонажей картина Фердинанда Гальего (XV в.) «Увенчание Христа тернием». Здесь можно видеть также ряд картин Франсиско Эрреры-старшего, Эль Масо, Хуана де ла Крус, Кареньо де Миранда, Бассано и копии с Тинторетто и Рубенса.
В музее Греко хранится и одна из его серий апостолов во главе с Христом, так называемая «апостоладос». В образах апостолов через нарочитую спиритуализацию проглядывают портретные черты, которые носят печать определенных ярко индивидуальных, разных по темпераменту и возрасту характеров. Греко не просто писал апостола с теми или другими атрибутами, но, видимо, хорошо зная Новый завет, он стремился показать каждого из них в свете его апостольской деятельности. Имеется предположение, что в качестве моделей для изображений апостолов ему служили больные дома умалишенных (Каса де лос Локос), находившегося недалеко от дома Греко. Возможно, он в них искал то, что их выводило из строя обыденной жизни, и превращал их болезненные вспышки в пламенные душевные порывы, всегда носящие отпечаток страстной борьбы за идею. Но в «апостоладос» музея, исполненной в конце жизни, многое уже, может быть, было дописано сыном.
Самим Греко, безусловно, выполнена «апостоладос» в соборе Толедо, относящаяся к 1604 году. Ее отличает изумительная свобода выполнения, нашедшая выражение в неистовстве красочных зеленых, белых, красных, черных мазков, сверкающих от пронизывающего их света. Эта свобода помогла художнику дать необычайную тонкость градаций душевных переживаний, всегда подчеркнутых выразительными жестами рук.