Новая хозяйка стремилась не только упорядочить управление имениями, но и изменить стиль жизни в доме. На графиню Александру Григорьевну большое влияние оказывала Татьяна Борисовна Потемкина. Это была яркая и сильная личность, и на протяжении не одного десятилетия она олицетворяла собой в обеих столицах тот тип, о котором классик писал: «Ах, Боже мой, что станет говорить княгиня Марья Алексеевна!» Татьяна Борисовна делала много доброго на ниве благотворительности, но, обладая очень властным характером, она часто диктовала людям, как «правильно» следует поступить в том или ином случае.
Граф Сергей Дмитриевич, который именно ее считал вдохновительницей некоторых «новых веяний» в доме, писал о ней с раздражением: «…В характере Татьяны Борисовны было какое-то болезненное желание во все входить, все знать, во все вмешиваться, всюду давать советы, исправлять чужую совесть и проникать в чужие семейные дела. Этим направлением ловко пользовались ее окружающие, развивая и поддерживая эти стремления для своих целей. Почетное положение при Дворе и некоторое влияние придавали вмешательству Татьяны Борисовны большую силу, которой она часто и безосновательно злоупотребляла».
Став графиней Шереметевой, Анна Григорьевна стремилась всячески подчеркнуть свой новый, более высокий социальный статус. Это проявлялось, например, в большей публичности в делах благотворительности – в противовес супругу, предпочитавшему делать добро так, чтобы как можно меньше публики это видело. В это время подновили убранство домовой церкви, которая по-прежнему занимала важнейшее место в жизни хозяев.
На службу в эту церковь стремились попасть множество разных людей. Ее прихожанами были соседи: граф Г.А. Кушелев и начальница Екатерининского института Екатерина Васильевна Родзянко, семейство Апрелевых, живших неподалеку от Фонтанного дома, приезжала со своим семейством Татьяна Борисовна Потемкина. Николай Иванович Карамзин с женой и детьми в 1820 году встретил Пасху в домовой церкви графа Шереметева, о чем он писал своему другу Дмитриеву. Бывал здесь князь Петр Андреевич Вяземский, о чем вспоминал впоследствии граф С.Д. Шереметев: «В первый раз видел я князя Петра Андреевича в нашей домовой церкви на Фонтанке. Это было в пятидесятых годах. Помнится мне служба на Страстной неделе. Церковь была полна, и хор пел „Чертог“ Бортнянского… Вижу, как Петр Андреевич прислонился к стене и молился горячо…» Посещали церковные службы и графские служащие.
В 1860-х годах на территории усадьбы работал архитектор Николай Леонтьевич Бенуа. Он перестроил флигели Фонтанного дома, ограничивающие парадный двор с севера. Для большей стилистической связи своей постройки с архитектурой главного дома он тактично использовал барочные мотивы – полуколонны и скромные лепные украшения в наличниках окон. Между флигелем и домом были устроены ворота, ведущие из парадного двора в глубину усадьбы, к дворовым флигелям. Ворота были украшены гербом графов Шереметевых, выполненным из обожженной глины, этот же материал Бенуа использовал для изготовления капителей и баз полуколонн фасада.
Вероятно, по желанию графини для создания парадных портретов супругов приглашен художник Иван Алексеевич Тюрин, который за несколько лет до этого написал портрет Татьяны Борисовны Потемкиной, имевшей большое влияние на графиню Шереметеву. Местонахождение портрета графини Александры Григорьевны, исполненного в 1872 году, неизвестно, сохранилась только фотография с его изображением, но даже по этому изображению понятно, какой женщиной желала видеть себя графиня. Она изображена в полный рост, стоящей среди роскошно отделанного помещения. Художник акцентирует внимание зрителя на богатом туалете своей модели, тщательно выписывает ее драгоценности. Среди элементов убранства интерьера виден и дорогой ковер на полу зала. Графиня Александра Григорьевна заказала в Англии три ковра с гербами графов Шереметевых. Ими закрыли пол в Белой гостиной, спрятав под ковром наборный паркет. На фотографии конца 1920-х годов один их этих ковров хорошо виден. При ликвидации Музея дворянского быта ковры были переданы в Эрмитаж. Один из них и ныне находится в собрании музея, а два других, проданные во времена распродаж части экспроприированных советской властью произведений искусства, попали за границу и находятся в частной коллекции.
Портрет графа Дмитрия Николаевича в придворном мундире, парный предыдущему, представляет образ человека, уже уставшего от жизни. Его местонахождение также неизвестно.