Но этот импозантный мужчина, некогда член франкфуртского студенческого католического братства, был слишком предприимчив и изобретателен, чтобы удовольствоваться одной лишь обычной экспертной лабораторией. Он женился на Дженни Цинн, дочери фабриканта, разбогатевшего в Нью-Йорке, и приданое супруги позволило ему экспериментировать дальше. Не все его затеи и предприятия заканчивались успешно, но он никогда не сдавался и продолжал действовать. В результате стремление Поппа к новому и необычному в 1900 г. привело его к тому же, чем занимались Пауль Езерих в Берлине и Ганс Гросс в Граце. Один судебный следователь прочитал руководство Гросса и обратился к Поппу с просьбой исследовать пятна на брюках подозреваемого. И Попп сделался страстным криминалистом. Он начал с исследований крови и ядов, а потом из Лондона пришли вести о снятии отпечатков пальцев, и Попп занялся еще и дактилоскопией. Пока немецкая полиция осваивала метод Бертильона, Попп уже пришел к выводу, что бертильонаж как антропометрическая система устарел, и значение для будущего имеет лишь одна его часть – дактилоскопия. В то же время он увлекся фотографией и прилежно изучил все фотографические методы, которые пропагандировали Бертильон и его ученик Рейсс в Лозанне. В 1904 г. Поппу удалось, благодаря фотофиксации отпечатков пальцев, изобличить троих убийц. Первые двое, Штаффорст и Гросс, во время убийства торговца роялями Лихтенштайна в его магазине оставили отпечатки больших пальцев на квитанции и указательных пальцев – на воротнике жертвы. Через несколько месяцев в ноябре 1904 г. в Хельденбергене в Верхнем Гессене был убит местный приходской священник. После участия в деле Штаффорста Попп стал столь авторитетен, что один франкфуртский фабрикант предложил ему свой автомобиль, чтобы тот прибыл на место второго преступления. Попп представил следователю несколько точнейших цветных фотографий ножа – орудия убийства – с отпечатками пальцев убийцы на рукоятке. Преступник определенным образом стер кровь с ножа – так было принято у мясников. Попп рекомендовал искать преступника среди мясников. Кроме того, судя по отпечатку правой руки, указательный палец на ней был укорочен на три сантиметра. На основании этих улик вскоре был пойман и изобличен мясник Худде из Дармштадта.
Попп внимательно читал книгу Ганса Гросса и понимал, что настоящая криминалистика и естествознание – неразделимы. В октябре 1904 г. прокуратура Фрайбурга-им-Брайсгау пригласила Поппа в Вильдталь. Там была убита портниха Ева Диш. Ее задушили ее же собственным сине-красным шарфом. Тело обнаружили на поле, засаженном фасолью. Преступник оставил единственную улику – грязный носовой платок. Попп под микроскопом разглядел на этом платке красные и синие волокна, совпадавшие с волокнами шарфа, которым удавили швею. В носовой слизи обнаружились частички нюхательного табака, угольная пыль, песчинки и кристаллы минерала роговая обманка. Подозрения пали на некоего Карла Лаубаха, служившего раньше в Иностранном легионе, а теперь работавшего на газовом заводе и в гравийном карьере, большого охотника до нюхательного табака. Лаубаха задержали, Попп с удвоенным энтузиазмом принялся за свои исследования. Под ногтями Лаубаха скопились залежи угольной пыли, песка и кристаллов роговой обманки, но, прежде всего, под микроскопом были обнаружены красные и синие волокна с шейного платка жертвы. Вскоре Попп, осматривая брюки подозреваемого, нашел в области лодыжки пятна – брюки были запачканы землей. Это была желтая глина со светло-серым илистым налетом. Попп определил вид и количество кварцевых зерен, минералов и растительных волокон внутри глинистого слоя и сравнил их с пробами почвы с поля, где нашли жертву. При сравнении пятно на брюках и образец почвы с поля оказались идентичны. Серый налет содержал, напротив, большое количество слюды и угольной пыли. Точно такая же комбинация была обнаружена в пробах почвы с проселочной дороги, которая вела к жилищу Лаубаха. Попп сделал вывод, что во время убийства Лаубах запачкал штаны глиной, а по дороге домой – еще и грязью проселочной дороги. Лаубах признал вину, Попп оказался совершенно прав, и франкфуртские газеты опубликовали репортажи о раскрытии преступления под заголовком: «Детектив под микроскопом». Попп осуществил многие основополагающие идеи Дойла и требования Гросса. В том же году он выступил на общем собрании Союза независимых общественных химиков Германии и перед уважаемыми членами медицинского общества имени И. Х. Зенкенберга. В своих обширных докладах Попп рассказал о возможностях химии, геологии и ботаники для развития научной криминалистики.