В 1935 году в опубликованной 7 ноября в газете «Советский исторический фронт» статье высказал сомнение в правильности тезиса об усилении классовой борьбы по мере строительства социализма, за что был в 1936 году арестован, приговорен к 5 годам лишения свободы и сослан сначала на Соловки, затем в Норильск.
В 1941 году был освобожден без права жить в больших городах. Основался в Ульяновске, где работал ломовым извозчиком. В сентябре, находясь на окопных работах под Вязьмой, попал в плен к немцам. Бежал из Дорогобужского лагеря под занятый немцами пригород Ленинграда, где работал врачем, одновременно составляя словарь местного говора и собирая старинные песни.
Осенью 1943 г. Ульянов с женой отправлены оккупационными властями в качестве «остарбайтеров» на работы в Германию сначала в Durchganglager в Дахау, а оттуда в лагерь Карлсфельд под Мюнхеном, где и встретил окончание войны.
В 1947 г. эмигрирует в Касабланку (Марокко), где получает возможность вернуться к научной деятельности. В 1953 г. переезжает в Канаду, а в 1955 году в США, где преподает сначала в Нью-Йорке, затем Нью-Хейвене (штат Коннектикут). Здесь он в течение 17 лет преподает в Йельском университете до выхода на пенсию в 1973 г.
Ученый регулярно посещал Париж, где встречался с С.П. Мельгуновым, Г.В. Вернадским, Н.Е. Андреевым, М.М. Карповичем, Б.К. Зайцевым, М.А. Алдановым, А.М Ремизовым, Г. В. Адамовичем, Л.Д. Ржевским и др. Бывал в Италии.
Все эти годы Ульянов публикует значительные исторические работы, среди которых особое место занимает монография «Происхождение украинского сепаратизма» (1966). Сборники эссе и статей «Диптих» (1967), «Свисток» (1972), «Спуск флага» (1979), книга «Скрипты» (1981) неизменно включали в себя труды на стыке истории и литературоведения: «Басманный философ» – о взглядах П.Я. Чаадаева на Россию; «Об историческом романе», «Чехов в театре Горького», «Б.К. Зайцев». «Алданов – эссеист», «Мистицизм Чехова», «На гоголевские темы», «О Ремизове», «Национализм Толстого», «Шевченко легендарный», «Десять лет» – о литературе Ди-Пи, «После Бунина», «Гумилев». В несколько сборников историк настойчиво включает статью «Замолчанный Маркс» – обзор замалчиваемых статей К. Маркса, проникнутых презрением к славянским народам. В эссе «Шестая печать» (1965) «Орвието» (1967) Ульянов утверждает, что «идея Антихриста – это идея подмены добра злом… Никогда зло так победно и ликующе не выступало в обличье добра».
Статьи Ульянова печатаются в газетах «Новое русское слово» и «Русская мысль», в журналах «Новый журнал», «Российский демократ», «Возрождение», «Воздушные пути», «Опыты», а также по-английски в «Encyclopedia of Russia and the Soviet Union», «Review of National Literatures», «Canadian Slavic Studies» и «Russian Review».
Особое место в наследии Н.П. Ульянова занимают художественные произведения на исторические темы. Писатель считал, что «исторический роман» – это «роман научный» (эссе «Об историческом романе»), где главное место принадлежит не вымыслу, а реконструкции эпохи. Эта мысль реализована в первом историческом романе Ульянова «Атосса», начатом еще в годы войны и законченном в 1952 году.
Название романа дано по имени жены Дария Атоссы, мистически ищущей подлинной любви, нашедшей ее в молодом скифе и вскоре вновь потерявшей (скиф погиб). Однако не эта вымышленная линия определяет успех романа, а мастерски реконструированный на основе описаний Геродота поход персидского царя Дария на Скифию, в которой писатель видел предшественницу России.
Дарий дошел до границы Европы и Азии, но это не было его победой. Скифские племена, ранее враждовавшие друг с другом, объединились, заманили войско Дария в глубь степей и обратили в бегство. Не скрывая многих недостатков скифов, Ульянов симпатизирует им, видя в ведущейся скифами войне борьбу за независимость. В изображении же Дария, его полководцев и тиранов (вождей провинций, порабощенных персами) писатель показывает властолюбивых угнетателей своих народов, предавших идею свободы. Автор выступает не только как выдающийся знаток описываемой эпохи, но и как зрелый художник: портреты основных персонажей (Дария, милетского романтика-купца Никодима, мечтавшего с помощью скифов принести освобождение народу Эллады; хитромудрого советника Дария Агелая; пленного красавца-скифа) и описания боев пластичны и живописны; язык автора, несмотря на обилие названий исторических реалий, доступен и афористичен.
Второй роман Ульянова «Сириус» (1977) охватывает период с 1914 г до февраля 1917 года. В нем писатель показал, как накренилась «корма родного корабля с певучим именем Россия». Вину за происшедшие события автор возлагает на Николая II. «Ведь еще не было такого киселя на троне, – возмущенно говорит родственник царя Николай Михайлович Романов, – В ногах нам валяться у России и тогда не вымолим прощения за такое исчадье. Ни уха, ни рыла не смыслит в государственном управлении, в министерства набрал отменную дрянь, армию заполнил куропаткинцами, и сам поступил под команду жены. Кто из наших царей доходил до такого падения?».