Для своей любовницы, Ипполиты Леонсины, Полициан сочинил любовные песни изысканной грации и нежности; переполненный рифмами, он создал похожие тексты, которые использовались его друзьями в качестве талисманов для изгнания скромности. Он изучил баллады крестьянства и переделал их в законченную литературную форму; в таком виде они вновь обрели популярность, и их отголоски до сих пор звучат в Тоскане. В «Милой брюнетке» он описывает деревенскую красавицу, омывающую лицо и грудь в фонтане и увенчивающую волосы цветами: «Грудь ее была как майская роза, губы — как земляника»; это заезженная тема, которая никогда не надоедает. Пытаясь воссоздать тот союз драмы, поэзии, музыки и песни, который был достигнут в Дионисийском театре греков, Полициан за два дня сочинил небольшую лирическую драму из 434 строк, которая была исполнена для кардинала Франческо Гонзага в Мантуе (1472). Она называлась La favola di Orfeo — «Басня об Орфее» — и рассказывала о том, как жена Орфея Эвридика умерла от укуса змеи, убегая от влюбленного пастуха; как покинутый Орфей спустился в Аид и так очаровал Плутона своей лирой, что владыка подземного мира вернул ему Эвридику с условием, что он не должен смотреть на нее, пока не выйдет из Аида. Он провел ее всего несколько шагов, когда в экстазе своей любви повернулся, чтобы взглянуть на нее; тогда она была унесена обратно в Аид, а ему было запрещено следовать за ней. В безумной реакции Орфей стал женоненавистником и посоветовал мужчинам игнорировать женщин и удовлетворять себя с мальчиками по примеру насытившегося Зевса с Ганимедом. Лесные менады, разъяренные его презрением к женщинам, избили его до полусмерти, покрыли пламенем, разорвали на части и мелодично радовались своей мести. Музыка, сопровождавшая эти строки, утеряна, но мы можем смело причислить «Орфея» к предвестникам итальянской оперы.
Полициану не удалось стать великим поэтом, потому что он избежал ловушек страсти и никогда не погружался в глубины жизни и любви; он всегда очарователен, но никогда не глубок. Его любовь к Лоренцо была самым сильным чувством, которое он знал. Он был на стороне своего покровителя, когда Джулиано был убит в соборе; он спас Лоренцо, захлопнув и задвинув двери ризницы перед лицом заговорщиков. Когда Лоренцо вернулся из опасного путешествия в Неаполь, Полициан встретил его стихами, почти скандально ласковыми. Когда Лоренцо скончался, Полициан безутешно оплакивал его, а затем постепенно угас. Он умер через два года, как и Пико, в роковом 1494 году, когда французы открыли Италию.