Пирогов так характеризовал врачебную деятельность Арендта: «Очень смелый и предприимчивый хирург, проложивший себе дорогу на военно-медицинском поприще в период наполеоновских войн и достигший положения лейб-медика только благодаря успешности своих операций и высоким качествам своей практической работы. Это был большой врач-практик, занятый на этой работе с утра до позднего времени, действовавший часто на лету и любимый за доброту души». Правда, он тут же добавляет: «Что касается меня, то я ни тогда, ни после ни разу не слыхал от Н.Ф. Арендта научно дельного совета при постели больного».
Среди многочисленных пациентов Н.Ф. Арендта были и великие русские поэты — М.Ю. Лермонтов и А.С. Пушкин.
Впервые Арендт посетил Лермонтова в доме его бабушки, Е.А. Арсеньевой, в 1832 г., когда молоденький юнкер Петербургской школы гвардейских подпрапорщиков и кавалерийских юнкеров разбил себе ногу до кости, упражняясь на необъезженной лошади в манеже училища. Повторно доктор навестил молодого поэта в январе 1837 г., в трагические для России дни смерти А.С. Пушкина. Журналист В.Н. Бурнашёв рассказывал, со слов Н.Д. Юрьева: «Светские толки о том, что в смерти Пушкина надо винить его самого, а не те обстоятельства, в которые он был поставлен, подействовали на Лермонтова до того сильно, что он занемог даже. Бабушка испугалась, доктор признал расстройство нервов и прописал усиленную дозу валерианы; заехал друг всего Петербурга, добрейший Николай Фёдорович Арендт и, не прописывая никаких лекарств, вполне успокоил нашего капризного больного своею беседою, рассказав ему всю печальную эпопею этих двух с половиною суток с двадцать седьмого по двадцать девятое января, которые прострадал раненый Пушкин. Он всё, всё, всё, что только происходило в эти дни, час в час, минута в минуту, рассказал нам, передав самые заветные слова Пушкина. Наш друг ещё больше возлюбил своего кумира после этого откровенного сообщения, обильно и безыскусственно вылившегося из доброй души Николая Фёдоровича, не умевшего сдержать своих слов».
Судя по всему, Арендт не только сообщил Лермонтову о предсмертных страданиях А.С. Пушкина, что получило своё отражение в словах о «последних мучениях» в стихотворении Лермонтова «Смерть поэта», но и поделился с ним своими переживаниями при виде умирающего. Эту фразу, что «он видел много смертей на веку своём и на полях сражений, на болезненных одрах, но никогда не видел ничего подобного», повторённую в письме В.А. Жуковского отцу поэта, С.Л. Пушкину, от 15 февраля 1837 г., почти слово в слово произносит незабываемый Максим Максимыч над умирающей Бэлой: «Да, батюшка, видал я много, как люди умирают в гошпиталях и на поле сражения. Только это всё не то, совсем не то!»
В наше время имя доктора Арендта неоднократно упоминалось в связи с повторно возникавшими — и каждый раз авторитетно опровергавшимися — сомнениями в правильности лечения А.С. Пушкина, в котором Н.Ф. Арендт вместе с хирургами К.К. Задером, И.Т. Спасским, Х.Х. Саломоном, И.В. Буяльским, акушером В.Б. Шольцем и доктором В.И. Далем принимал самое деятельное участие. Известно, что Н.Ф. Арендт четыре раза посетил дом А.С. Пушкина на Мойке, с ним согласовывали план лечения другие врачи.
В докладе 4 февраля 1937 г. на заседании Пушкинской комиссии Академии наук СССР академик Н.Н. Бурденко заявил: «Диагноз был поставлен Н.Ф. Арендтом — первоклассным хирургом-клиницистом в мировом масштабе. Он продемонстрировал свою быстрейшую оперативную технику в русской армии во время наполеоновских войн, а затем в Париже — она была не ниже техники знаменитейшего лейб-хирурга Наполеона и главного хирурга его армии Ж.Д. Ларрея».
Академик Н.Н. Блохин в предисловии к упоминавшейся ранее книге Б.М. Шубина «История одной болезни», посвящённой разбору деятельности врачей у постели раненого А.С. Пушкина, также отмечает: «Врачи, лечившие Пушкина, ничем не уронили достоинства своей профессии, и не их вина, что медицина, в частности хирургия, того времени не располагала теми возможностями, которые мы имеем в наши дни».
В одной из последних публикаций на эту тему И.С. Брейдо весьма аргументированно и вместе с тем чрезвычайно эмоционально защищает правильность лечения А.С. Пушкина. Он считает, что предписания Н.Ф. Арендта точно совпадали с рекомендациями известного в то время специалиста, профессора М.И. Хелиуса, приведёнными в его учебнике «Хирургия» (СПб., 1839. Ч. 1), по лечению раненных в живот: местное кровопускание, припарки, касторовое масло и каломель.
«Никто сейчас не будет оспаривать, — пишет И.С. Брейдо, — бесполезность и даже вред некоторых из этих лекарств и лечебных мероприятий, но нельзя обвинять на основании этого врачей первой половины XIX столетия, располагавших более чем скромными возможностями. Это не только не логично, но и несправедливо по отношению к тем, кто день и ночь проводил у изголовья умиравшего А.С. Пушкина. Н.Ф. Арендт, И.Т. Спасский, В.И. Даль и другие врачи сделали всё, что могли, их нельзя упрекнуть ни в неумении, ни в нежелании спасти великого поэта».