Маркиз сыграл видную роль в Великой французской революции. Выбранный в 1789 году представителем от дворянства в Генеральные штаты, Лафайет был в числе тех немногих дворян, которые стояли за совместные совещания сословий. 25 июня он демонстративно присоединился к третьему сословию, а 12 июля предложил Учредительному собранию первый проект «Декларации прав человека и гражданина», составленный по образцу американской декларации 1776 года. В основу «Декларации» была положена концепция равноправия и свободы, принадлежащей каждому от рождения. Естественными правами человека и гражданина объявлялись свобода личности, свобода слова, свобода убеждений и право на сопротивление угнетению.
После взятия Бастилии 14 июля 1789 года маркиз «демократизировал» свою аристократическую фамилию, начав писать её слитно (Лафайет вместо Ла Файет). Он стал командующим Национальной гвардией. 5 октября 1789 года Лафайет вынужден был вести Национальную гвардию на Версаль, чтобы принудить короля к переезду в Париж. Когда в следующую ночь начались беспорядки и убийства, он быстро прекратил их. Маркиз мечтал о совмещении монархии и порядка со свободой и торжеством демократических начал. В ноябре 1791 года, когда должность главнокомандующего Национальной гвардией была упразднена, Лафайет поставил свою кандидатуру в мэры Парижа, но из-за противодействия ненавидевшего его королевского двора выборы проиграл.
Лафайет был послан к северной границе командиром одного из трёх отрядов Северной армии. Он посылал письма в Законодательное собрание, но без какого-либо эффекта. Тогда маркиз сам явился туда с петицией ряда офицеров, требовавших запрета радикальных клубов, восстановления авторитета законов, конституции и спасения королевского достоинства. Большинство депутатов встретило его враждебно. Королевский двор отказался от его услуг. «Лучше смерть, чем помощь Лафайета», – заявила королева Мария Антуанетта.
После свержения короля Людовика XVI Лафайет не только отказался принять комиссаров Законодательного собрания, явившихся для приведения солдат к присяге на верность только что провозглашенной республике, но и арестовал их; тогда собрание объявило его изменником и потребовало к ответу. Лафайет бежал к австрийцам, но был обвинён французскими роялистами в двуличности и заключен в Ольмюцскую крепость, где провёл 5 лет.
В 1797 году он был освобожден и после 18 брюмера вернулся во Францию, где жил до 1814 года, не участвуя в политике. Только в 1802 году, во время плебисцита, он обратился к Наполеону с письмом, в котором протестовал против установления авторитарного режима. Во время Ста дней Наполеон предложил ему звание пэра, которое Лафайет отверг. В Законодательном корпусе маркиз стоял в решительной оппозиции к наполеоновскому правительству и хотел призвать на трон Луи-Филиппа Орлеанского. Во время второй реставрации Бурбонов после Ста дней он принадлежал к крайне левой стороне палаты представителей и принимал участие в разных обществах, имевших целью борьбу с возвращением абсолютизма. Гласно учреждённое «Общество друзей свободы печати» было закрыто через два года после основания, в 1821 году, но стоявший за ним «Тайный комитет действия», в котором участвовал Лафайет, существовал дольше. Попытки роялистов обвинить Лафайета в соучастии в убийстве герцога Беррийского не удались. В 1823–1825 годах маркиз вновь побывал в Америке.
В ходе Июльской революции 1830 года Лафайет был 29 июля по требованию народа назначен командующим Национальной гвардией, которая быстро подавила сопротивление сторонника короля Карла X. В это время он был самым популярным человеком в Париже. Маркиз высказался против республики и за Луи-Филиппа Орлеанского, так как последний «есть лучшая из республик», а Франция еще не созрела для настоящей республики. Новый король утвердил его в звании главнокомандующего Национальной гвардией; но уже в сентябре 1830 года Лафайет вышел в отставку и отошел от активной политической деятельности. С февраля 1831 года он являлся председателем «Польского комитета», поддерживавшего Польское восстание, и ратовал за вооруженное выступление Франции на стороне восставших поляков против императора Николая I. В 1833 году Лафайет основал оппозиционный «Союз защиты прав человека».