В 1961 году в репертуар Майи Плисецкой вошел балет «Ромео и Джульетта». Некоторые считали, что роль Джульетты не совсем «ее», и потому Плисецкая тем более стремилась себя в ней попробовать. Ей всегда нравилось разрушать стереотипы. В 1965 году она стала первой исполнительницей на сцене Большого театра роли Мехменэ Бану в балете «Легенда о любви».
В 1960-е годы Плисецкая уже вполне официально считалась первой балериной Большого театра. У нее не было недостатка в спектаклях, и тем не менее росло чувство творческой неудовлетворенности. Хотелось танцевать не только классику, но и что-то новое, причем поставленное специально для нее. 20 апреля 1967 года на сцене Большого театра была впервые показана «Кармен-сюита». Балет был поставлен очень быстро, а транскрипцию оперы Ж. Бизе Щедрин сделал и вовсе в рекордные сроки – за двадцать дней. Кармен стала одной из главных ролей Майи Плисецкой в репертуаре Большого театра. Балет был экранизирован в кино (кинофильм «Балерина», 1969) и на телевидении (1978).
В 1971 году Щедрин, уже будучи автором музыки к кинофильму «Анна Каренина», в котором Майя Плисецкая дебютировала как драматическая актриса в роли княгини Бетси Тверской, сочинил балет «Анна Каренина», премьера которого состоялась на сцене Большого театра 10 июня 1972 года. Плисецкая не только исполнила роль главной героини, но и впервые попробовала себя в качестве хореографа. После московской премьеры «Анна Каренина» Щедрина в хореографии Плисецкой ставилась в театрах Ташкента, Новосибирска, Вильнюса, Одессы и Свердловска.
27 мая 1980 года на сцене Большого театра прошла премьера балета «Чайка» Р. Щедрина в постановке Майи Плисецкой. После гетеборгской премьеры «Чайки» один из шведских журналистов спросил, нет ли у них желания поставить балет по рассказу Чехова «Дама с собачкой». По возвращении в Москву Щедрин решил, что «Дама с собачкой» – прекрасный сюжет для небольшого балета, и начал писать музыку. Хореографический текст Майя Плисецкая сочиняла в содружестве с Б. Мягковым. Премьера в Большом театре состоялась 20 ноября 1985 года, в день рождения Майи Плисецкой.
В 1983 году ей предложили стать художественным руководителем балета Римской оперы. Бывая в Риме наездами, она занимала этот пост в течение полутора лет. За это время осуществила постановку «Раймонды» для открытой сцены в Термах Каракаллы, показала на сцене Римской оперы свою «Айседору», организовала возобновление «Федры» и нескольких других балетов.
С конца 1987 по 1990 год Плисецкая преимущественно работала в Испании, возглавляя мадридскую балетную труппу «Театро лирико насиональ». Для этой труппы она, в частности, возобновила балет «Тщетная предосторожность» П. Гертеля (по А. Горскому), ввела в ее репертуар «Кармен-сюиту» и сама танцевала в этом балете.
По инициативе Монтсеррат Кабалье Плисецкая приняла участие в постановке ранней оперы-балета Дж. Пуччини «Виллисы», показанной на фестивале искусств в Переладе. Она впервые исполнила «Умирающего лебедя» под запись человеческого голоса – аккомпанемент для нее «напела» М. Кабалье. И выступила в заглавной партии балета «Мария Стюарт», поставленном специально для нее в 1988 году художественным руководителем труппы фламенко Хосе Гранеро.
4 января 1990 года Майя Плисецкая танцевала свой последний спектакль в Большом театре – «Даму с собачкой». Давние разногласия с художественным руководством балетной труппы привели к тому, что она ушла из Большого театра. К 1991 году основные творческие и издательские интересы Родиона Щедрина сосредоточились в Мюнхене, и вскоре они с Майей Плисецкой обосновались в этом городе, хотя Плисецкая и Щедрин живут на три дома – большей частью в Мюнхене, в Москве и на своей даче в Литве.
В 1992 году Плисецкая выступила инициатором создания нового балета, идею которого подсказал Пьер Карден. Премьера «Безумной из Шайо» на музыку Р. Щедрина (в основе либретто – одноименная пьеса известного французского драматурга Ж. Жироду) в постановке французского хореографа румынского происхождения Джиджи Качуляну. Центральный образ пьесы – «безумная» Орели, стареющая бывшая актриса – принадлежит к распространенному в мировой литературе типу одинокого эксцентричного чудака, мудрого сердцем и всеми принимаемого за сумасшедшего. Необыкновенно выразительны были жесты и мимика Плисецкой. Она производила бы сильнейшее впечатление, даже не выходя за пределы пантомимы. Но она танцевала – и танцевала на пальцах. Премьера состоялась 5 декабря 1992 года. А 1 и 2 апреля 1993 года балет был показал во французском городе Рене. Таким образом, и 50-летие творческой деятельности – случай в балете беспрецедентный – Плисецкая тоже отметила премьерой.
В 1994 году московское издательство «Новости» выпустило в свет книгу балерины «Я, Майя Плисецкая.» Она выдержала несколько изданий в России и была переведена на 11 языков.