Уже во время обучения в Киевском университете им. Т. Шевченко у Черновола сформировались «антиимперские и антикоммунистические убеждения». Это был период «хрущевской оттепели», и молодому Вячеславу казалось, что его статьи о жизни простых советских людей раскроют многим глаза на существующий строй. Когда Черновол приезжал на каникулы домой, то пробовал говорить с родителями на ту же тему. Это их немного пугало и вызывало беспокойство о карьере сына. Ведь они мечтали видеть своего Славика крупным ученым.
Надо сказать, что беспокойство было не напрасным. Идеи Вячеслава дошли до ушей руководства университета, и он вынужден был на год прервать обучение. Однако это обстоятельство не помешало юноше окончить университет с отличием. Во время выпускного вечера Черновол на Владимирской горке дал клятву посвятить свою жизнь борьбе за независимость Украины.
Три года после окончания университета Вячеслав работал редактором молодежных программ на Львовской телестудии. Здесь он вплотную столкнулся с цензурой и негативным отношением к украинскому языку. Работалось во Львове легко, но хотелось большего. Поэтому в 1963 г. Вячеслав переехал в Киев, чтобы продолжить научную работу по истории украинской литературы. Его темой был почти запрещенный Борис Гринченко, и в этом уже чувствовалась большая смелость. Соратник Черновола Михаил Косив вспоминает о том периоде: «Он зашел к нам в комнату, и мы все удивились. Он был в вышитой рубашке и говорил более смело, чем мы, галичане. Молодой Вячеслав был абсолютно свободомыслящим человеком, казалось, что он не боялся даже того, что в круге его общения мог оказаться доносчик».
И эта смелость и бескомпромиссность суждений привлекала к нему многих людей. С 1963 г. Черновол стал активным участником движения шестидесятников. Вместе с А. Горской он печатал и распространял литературу самиздата. Желая быть услышанным широкой аудиторией, Вячеслав Черновол не побоялся выступить на премьере фильма «Тени забытых предков» с протестом против арестов украинской интеллигенции. После этого его сразу же уволили с работы (в газете «Молодая гвардия»), последовали обыски и допросы. Так начался тернистый путь Черновола – правозащитника и диссидента.
В 60-х гг. Вячеслав кропотливо собирал информацию о нарушениях прав человека советскими судебными и следственными органами. Впоследствии она послужила материалом для книги «Правосудие или рецидивы террора», за что Черновол был осужден на три месяца исправительных работ. Но это его не испугало, и вскоре в самиздате вышел документальный сборник «Горе от ума ("портреты двадцати преступников")». Он был переиздан за границей, а автор получил международную журналистскую премию.
Работая над книгами, Вячеслав познакомился с симпатичной и интересной девушкой, которая к тому же разделяла его убеждения. Девушка с героическим именем Афина (в украинском написании Атена) стала его женой и верной соратницей, а для их сыновей – Андрея и Тараса – любящей матерью.
Осенью 1967 г. Вячеслав Черновол был первый раз арестован по обвинению в «распространении лживых измышлений, которые позорят государственный и общественный строй». Дали сравнительно небольшой срок – 3 года строгого режима. После освобождения Вячеслав сразу почувствовал все прелести статуса бывшего заключенного. С такой пометкой в паспорте невозможно было устроиться на приличную работу, поэтому приходилось перебиваться случайными заработками – ведь нужно было содержать семью. К тому времени у них с Атеной уже родился первенец – Андрей. Черновол не гнушался тяжелой работой: был землекопом в археологической экспедиции, наблюдателем на метеорологической станции в Закарпатье и даже весовщиком на Западной железной дороге во Львове.
Параллельно Вячеслав Максимович вместе с Михаилом Косивым и Ярославом Кендзьором нелегально издавал журнал «Украинский вестник», который, как утверждают исследователи, стал самым заметным явлением политической борьбы в Украине тех лет. Летом 1971 г. Черновол имел смелость обратиться в Комиссию по правам человека в ООН по поводу нависшей угрозы арестов украинской интеллигенции.
Государственные органы надзора не дремали, и в 1972 г. уже известный в мире правозащитник был вновь арестован. Теперь обвинение звучало намного серьезнее: «антисоветская пропаганда и агитация», что считалось самым опасным государственным преступлением. И наказание за него было соответствующим: 6 лет лагерей и 3 года ссылки. Отбывая заключение в Мордовии, Черновол прославился как организатор акций протеста и голодовок среди политзаключенных. Почти половину срока он провел в штрафных изоляторах и карцерах. «Зэковский генерал» – так называла его лагерная охрана.
Во время пребывания в ссылке в Якутии Черновол был принят в международный Пен-клуб, а в 1979 г. стал членом Украинской Хельсинкской группы – нелегальной правозащитной организации.