Александров же не обратил на нее никакого внимания и продолжал поиски. Он искал исполнительницу роли Анюты с необычайным упорством, как будто предчувствовал, что с ней будет связано его будущее. Наконец, художник фильма посоветовал ему пойти в Музыкальный театр на «Периколу». Он пошел — сначала на спектакль, потом за кулисы. А на следующий день пригласил Орлову в Большой театр на торжественный вечер, посвященный юбилею Собинова. Начались непонятные отношения — то ли приглядывание режиссера к актрисе, то ли ухаживание, ночные прогулки по Москве, отозвавшиеся потом в фильме «Весна».
Когда Александров окончательно решил снимать Орлову в роли Анюты, он уговорил ее изменить цвет волос — стать блондинкой, как Марлен Дитрих. Так был создан, говоря современным языком, имидж Орловой.
В сентябре 1933 года киногруппа должна была выехать на натурные съемки в Гагры, а у Орловой как раз начинался очередной театральный сезон. Надо было делать выбор, и она, не колеблясь, ушла из театра, чтобы стать киноактрисой с неопределенным (пока еще!) будущим.
Фильм «Веселые ребята» еще на стадии сценария вызывал у многих претензии, которое сводились, в сущности, к одному — Александрова обвиняли в подражании голливудским фильмам. Это было справедливо, только забывалось существенное обстоятельство: российская культура в разных ее проявлениях всегда усваивала приемы культуры западной, которые потом переплавлялись в самобытные вещи. Так случилось и в творчестве Александрова.
В конце концов, несмотря на многочисленные сложности, благодаря поддержке Горького и самого Сталина, в декабре 1934 года фильм «Веселые ребята» вышел на экраны и имел грандиозный успех. Через месяц Александров получил орден Красного Знамени, а Орлова — звание заслуженного деятеля искусств.
Ко времени выхода фильма Орлова уже была женой Александрова. Это был ее второй брак. Первым мужем Орловой был латыш Андрей Берзин, занимавший крупный пост в Наркомземе. Судьба этого человека сложилась драматично. Видимо, политические взгляды Берзина сильно отличались от генеральной линии партии. Его не раз арестовывали на короткий срок, но, подержав недолго, отпускали. В конце 1930 года он попал под следствие по делу так называемой Трудовой крестьянской партии (дело группы Кондратьева — Чаянова) и был приговорен коллегией ОГПУ к трем годам ссылки. Берзин публично признал свои прежние позиции ошибочными, после чего был досрочно освобожден, но их с Орловой семейные отношения уже не восстановились. Когда Любовь Орлова была уже знаменитой актрисой, Берзина вновь арестовали. На этот раз он получил восемь лет лагерей, отсидел срок полностью и, вернувшись в Латвию, вскоре умер.
Брак Орловой с Александровым был на редкость гармоничным. Когда он пригласил ее на роль Анюты, Любовь Петровна сказала: «Я чувствую, что мы часто будем спорить». По словам Александрова, они и спорили — «до тех пор, пока как следует не поняли друг друга». Все сорок лет, прожитых вместе, они обращались друг к другу только на «вы». Он сделал из нее знаменитую актрису, она принесла ему славу как режиссеру.
Следующим их фильмом стал «Цирк». Этот фильм, побивший все рекорды кинопроката (пять миллионов зрителей только за первый месяц в Москве и Ленинграде), стал, несмотря на участие многих известных актеров, триумфом одной актрисы — Орловой (в «Веселых ребятах» она все-таки оставалась в тени Утесова). Эйзенштейн назвал Александрова, Дунаевского и Лебедева-Кумача «орловскими рысаками».
В 1938 году вышел фильм «Волга-Волга», незамысловатый сюжет которого был лишь поводом для хорошей трюковой музыкальной комедии, уже вполне самобытной и никак не голливудской.
Орлова играла почтальоншу Дуню по прозвищу Стрелка, заводилу художественной самодеятельности. Играла, спустившись на землю с Луны, куда «ездила» Марион Диксон. Никак нельзя сказать, что играла плохо — напротив, она справилась с ролью виртуозно. Просто аристократическая природа Орловой гораздо полнее раскрывалась в таких ролях, как Марион Диксон. Однако время диктовало свои условия.
Популярность Орловой была огромна. На столе у нее всегда лежало несколько сценариев, но она вовсе не горела желанием сниматься у других режиссеров (ведь этот был бы «год без Гриши», как она объяснила однажды своей племяннице).
«Волга-Волга» стала любимым фильмом Сталина, но за комедии Сталинскую премию давать было не принято. Чтобы заслужить такие почести, надо было снять нечто более масштабное. И тут к Александрову попадает пьеса Виктора Ардова «Золушка», рассказывающая о деревенской девушке Тане, которая, приехав в город, сначала нанимается в домработницы, а потом становится ткачихой-многостаночницей. Александров решил экранизировать эту не востребованную театрами пьесу, не изменяя жанру музыкальной комедии.
Орлова вживалась в роль, следуя системе Станиславского: три месяца обучалась ткацкому ремеслу в НИИ текстильной промышленности под руководством своей однофамилицы, ткачихи-стахановки, и успешно сдала техминимум.