Покровительствовавший Беллармину папа Климент VIII поручил ему исправить латинскую Библию, Вульгату, канонизированную на Тридентском соборе 1546 года. В 1592 году Беллармин написал предисловие к новому изданию Вульгаты, которую сам и отредактировал, и тогда же был назначен ректором римского коллегиума. В 1598 году Беллармин стал кардиналом, а в 1602– архиепископом капуанским и поселился в Капуе. Он завёл редкую для тех времён практику посещать все приходы своей епархии раз в год. Активно занимался благотворительностью от имени церкви, посещал больных и бедняков, продолжал исполнять обязанности идеологического советника Священной Палаты. В процессе Джордано Бруно (сожжён инквизицией 17 февраля 1600 года) Беллармин является главным обвинителем. Его подпись под смертным приговором учёному стоит девятой, перед подписью Джулио Сантори. По смерти последнего в 1602 году, Беллармин становится главой Священной Палаты всемирной инквизиции.
После смерти Климента VIII в 1605 году Беллармин приезжает в Рим для участия в конклаве (выборе нового папы), но избранный Лев XI сидел на престоле 24 дня, и Беллармин участвует в следующих выборах, в которых на этот раз победил Павел V (1605—1621 годы). На обоих конклавах Беллармин был одним из кандидатов в папы римские.
При папе Павле V он поселяется в Риме в звании протектора Целестинского ордена и инспектора германской иезуитской коллегии и работает в пяти Конгрегациях, в том числе продолжает быть Великим Инквизитором Католической Церкви (эту должность он занимает до самой своей смерти в 1621 году).
В 1613—1616 году Беллармин ведёт инквизиционный процесс против Галилея, окончившийся в тот раз отеческим вразумлением дерзкого астронома и запрещением книги Коперника.
Роберто Беллармин умер в 1621 году в Риме от лихорадки после непродолжительной болезни и глухоты, его биографию написал иезуит Фулигаттий (Рим, 1624 год), в 1627 году был начат процесс по канонизации Беллармина,
который закончился положительно в 1930 году.В 1675 году обнаружилась автобиография Роберто Беллармина,
опубликованная в Ферраре в 1761 году.
Папа Пий XI в 1931 году объявил Беллармина Учителем церкви
. Таким образом, Роберто Беллармин стал одним из 33-х Учителей католической веры.
Роберто Беллармин прославился как богослов, изложивший римское учение самым искусным и систематическим образом. Он развивал учение о сверхдолжных заслугах Католической Церкви, и опирающиеся на него учения об индульгенциях и о Чистилище.