После отставки с капуанской архиепископской кафедры Беллармин исполнял административные обязанности в пяти римских Конгрегациях, в том числе в Священной Палате.
На этом посту он возглавил первый процесс 1613—1616 годов против Галилея и учения Коперника. Беллармин уважительно отнёсся к Галилею, провёл с ним несколько научных дискуссий и даже посмотрел в изготовленный Галилеем телескоп, после того, как член комиссии учёный-иезуит Клавий убедил кардинала в богоугодности этого занятия. Приговор в отношении Галилея был очень мягок – ему всего лишь запретили пропагандировать «ошибочную и ложную» гелиоцентрическую теорию, но книга Коперника «О вращении небесных сфер» была внесена в Индекс запрещённых книг, где состояла до 1835 года. Роберт Беллармин публично объявил клеветой слухи о том, что Галилей отрёкся перед ним в своих гелиоцентрических взглядах. После смерти Беллармина эту сплетню запустили вновь и повторяют её до сих пор. Претензии Беллармина к гелиоцентрической теории заключались в её несогласованности с сообщениями Библии, которую он знал досконально, безусловно считал божественным откровением и абсолютной истиной.С 1614 по 1619 годы Беллармин написал несколько сочинений, развивающих систему духовных упражнений Игнатия Лойолы. Эти произведения были чрезвычайно популярны среди католиков и переводились на многие европейские языки.
Среди прочих кардиналов Ренессанса инквизитор, иезуит, гуманист и проповедник Беллармин разительно отличался бытовой скромностью, добротой и дружелюбием. Именно поэтому после смерти в 1621 году пошли слухи о его святости, и его могила стала объектом паломничества и поклонения.
В 1627 году начался процесс по его беатификации,который протянулся до 1930 года.Сохранились сведения о развлечениях Р. Беллармина в часы редкого досуга: к ним относились пение и игра на музыкальных инструментах – скрипке и лютне, для которых он писал мадригалы о любви к Богу для церковного исполнения иезуитской братией.
В честь него были прозваны белларминами специальные магические «ведьмины бутылочки», которые будто бы защищали людей и дома от ведьминых чар.