Предпринятое им путешествие на запад от озера Ньяса ему пришлось совершить пешком в сопровождении одного белого и нескольких чернокожих спутников. Он открыл тогда горный хребет, названный им хребтом Керка, тянущийся от западной стороны водопадов Мерчисона до северной оконечности озера Ньяса, и, двигаясь далее в северо-западном направлении, прошел через плодородную страну, тщательно обработанную руками женщин и засеянную маисом, поднимавшимся выше головы человека, хлопчатником, просом, бобами, маниоком и тыквами. Между маленьким озером Чиа, соединяющимся рукавом с Ньясой, и бухтой Кота-Кота оказалась также весьма населенная страна. В половине сентября Ливингстон оставил названную бухту и направился на запад от озера по дороге, служившей для торговли невольниками, к деревням, находившимся под властью Катанги и Казембе в стране Лунда. Пройдя через богатую, хорошо обработанную долину, он с большим трудом поднялся на горный хребет, откуда открывался необыкновенно красивый вид на озеро; к западу простиралась волнообразная плоская возвышенность, а на севере, в некотором отдалении, виднелись темные горные массы. 27 сентября Ливингстон пришел к деревне Чинанге, расположенной на рукаве Луангвы, но, к сожалению, за недостатком времени далее проникнуть не мог. 1 ноября он уже вернулся к оставленным им пароходам. Насколько это путешествие изнурило его, можно видеть из дневника, где он говорит, что, по возвращении к исходному пункту мышцы у него и у его спутников «были тверды, как доски, и во всем теле не оставалось ни одной унции жиру».
В половине января 1864 года вода в Шире настолько поднялась, что пароходы могли выйти оттуда. На Замбези вода была также высока; проплывая по этой реке, Ливингстон еще раз мог подтвердить свое мнение, что в руках энергичных людей, при небольших исправлениях фарватера, судоходство здесь вполне возможно. В половине февраля английские фрегаты повели «Леди Ньяса» и «Пионер» на буксире в Мозамбик. Во время этого перехода жестокая буря едва не погубила все суда. Передав «Пионер» морским офицерам как правительственную собственность, Ливингстон решил отправиться на «Леди Ньяса» в Бомбей, чтобы продать там свой пароход, затем побывать в Англии, в надежде расположить влиятельных людей к мерам против торговли невольниками, и потом опять вернуться в Африку с целью найти путь в ее внутренние страны, находящиеся вне португальского влияния.
16 апреля он вышел на «Леди Ньяса» из Мозамбика и через неделю уже был в Занзибаре. Хотя ему не советовали пускаться в путь ввиду скорого наступления времени муссонов, особенно опасных при первом их появлении, однако Ливингстон 30 апреля 1864 года вышел в Индийский океан. Экипаж его состоял из трех англичан: истопника, матроса и плотника, семи взрослых чернокожих и двух мальчиков; обязанности капитана исполнял он сам. Плавание представило немало опасностей – от опасных течений до безветрия; тем не менее 11 июня Ливингстон, сделав на своем пароходе две с половиной тысячи морских миль, увидал берег Индии. При входе в бомбейскую гавань маленький пароход среди других был почти не заметен. У Ливингстона недостало духа тогда же продать «Леди Ньяса», и он оставил ее в Бомбее, все еще надеясь найти в Англии людей, которые помогли бы осуществлению его мысли: положить конец торгу невольниками на озере Ньяса. Он занял 1200 рублей на дорогу и, отплыв с одним из своих людей в Англию, 23 июля благополучно достиг Лондона.