Юрий Крижанич избирает для себя местом своей будущей миссионерской деятельности Россию, где живет близкий по языку и духовному складу славянский народ. Он читает сочинения иностранцев о России — Сигизмунда Герберштейна, Антонио Поссевино, Паоло Джовио. Он искренне полагает, что под властью московского государя живет простодушный народ, опутанный «греческими заблуждениями». Крижанич ставит перед собой задачу не проповедовать католицизм, а содействовать развитию просвещения на Руси. Знанием шести языков он намеревается привлечь к себе внимание царского двора...
В конце 1641 г. Ю. Крижанич был рукоположен в священники, а 20 января 1642 г. декретом Конгрегации возведен в сан миссионера. Еще одно событие в том же году: получение им дикторской степени «по священному богословию».
В 1647 г. Крижаничу удалось после нелегких мытарств оказаться в Москве, куда он страстно стремился. Прибыл он в столицу Русского государства в составе польского посольства во главе с киевским воеводой Адамом Киселем. Пожалуй, самое сильное впечатление от всей поездки — знакомство с Кирилловой книгой, первую главу которой («Сказание на осьмой век») составил западнорусский полемист Стефан Зизания, опиравшийся на 15-е огласительное слово архиепископа иерусалимского Кирилла. В сказании Стефан Зизания доказывал, что римский папа — последний антихрист... Крижанич был потрясен и весь обратный путь думал о том, что следует ответить на эту ложь. В письмах к Конгрегации он просил дать ему разрешение составить полемический ответ и опубликовать его на русском языке.
Трудно сказать, каким именно путем Крижанич вторично добирался до Москвы. Возможно, примкнул к торговому каравану. Во всяком случае, в 1659 г. он снова в Москве. Дьяк Посольского приказа доложил царю Алексею Михайловичу, что в Россию приехал из Сербской земли ученый человек, знающий многие языки, риторику, арифметику, музыку. За этот «выход» Крижанич — по московской традиции за подобные добровольные приезды — получил «государево жалованье» и был принят на службу в приказ Большого дворца... — См: Вальденберг В.Е. Государственные идеи Крижанича. Спб., 1912; Гольдберг А. Историческая наука о Юрии Крижаниче // Ученые записки ЛГУ. 1949. № 117; Он же. Крижанич о русском обществе XVII в. // ИС. 1960. № 6; Пушкарев Л.H. Юрий Крижанич: Очерк жизни и творчества. М., 1984.