Древняя роспись собора частично сохранилась в Похвальском и Петропавловском приделах. Манера письма и гармония цветовой гаммы позволяют определить авторов росписи: это замечательный русский живописец Дионисий и его круг.
Более поздняя роспись (XVII в.) украшает южный портал, обращенный к Соборной площади. Эту работу осуществили 100 иконописцев из Москвы, Устюга, Суздаля, Владимира. Руководили мастерами жалованные иконописцы Иван и Борис Пасеины, Бажен Савин и Сидор Поспеев.
Слева и справа от входа они изобразили ангелов, несколько выше разместили изображения святых, а еще выше находится Богоматерь с младенцем. Южный фасад не случайно отличается особенной красотой: в торжественные дни императоры и церковные иерархи выходили на Соборную площадь либо спускались из Грановитой палаты или Кремлевского дворца и входили в Успенский собор через южный портал.
Древнюю живопись мастера делали с применением местных цветных глин и разнообразных минералов. Их разводили на воде, а как связующие элементы использовали яичный желток или растительный клей. В росписи собора применялось два вида живописи — темперная (по сухой штукатурке) и фресковая (по сырой). В XVIII и в XIX столетиях живопись Успенского собора трижды обновлялась масляными красками. В начале XX в. была произведена частичная расчистка стенописи. На южной стене и в некоторых других местах реставраторы обнаружили древнюю живопись.
В настоящее время Успенский собор — это один из музеев Кремля, однако в нем проходят службы во время некоторых церковных праздников. Наши современники, входя в этот храм, как и люди много веков назад, испытывают ни с чем не сравнимое восхищение при виде убранства и росписей.
Свет в центральную часть собора падает из 17 узких окон, расположенных в двух ярусах, и из 12 паникадил, исполненных из позолоченной бронзы в XVII и в XIX столетиях. Перед царскими вратами из подкупольного пространства спускается серебряное паникадило, исполненное мастерами XIX столетия. Это серебро отбили казаки атамана Платова у отступающей армии Наполеона, пытавшейся забрать несметные кремлевские сокровища. При нашествии на Москву французы разграбили Успенский собор и сделали из него конюшню для своих лошадей, а многие древние иконы использовали в качестве дров. Они вывезли из собора множество драгоценностей, в том числе золота 288 кг, серебра более 5 т.
Около круглых колонн напротив иконостаса стоят два трона. Левый (XV в.), белокаменный, служил патриарху; правый, сооруженный в XVII в. и переделанный в XIX столетии, являлся моленным местом для цариц. Правый трон украшен гербами России, Новгорода, Владимира, Казани, Астрахани и других русских городов. Гербы городов разместили на крыльях двуглавого орла, а грудь его украшает герб Москвы.
Когда в Успенском соборе шла служба, царь стоял ближе к южному входу. Сейчас там стоит Мономахов трон — резное деревянное место для царя, которое русский мастер изготовил специально для Ивана Грозного в 1551 г. Трон украшают рельефные композиции и надписи, поясняющие сказание о получении царских регалий Владимиром Мономахом от византийского императора, а также о военном походе дружины Владимира Мономаха во Фракию. К этому трону русские государи поднимались во время коронации.
Главное украшение Успенского собора — пятиярусный иконостас, высота которого достигает 16 м. В конце XIX в. его покрыли чеканным позолоченным серебром. Иконы Успенского собора в основном исполнены художниками XVII столетия. Одно из сокровищ Успенского собора — икона «Богоматерь Владимирская» византийского письма, которую исследователи датируют концом XI — началом XII столетия. Сначала святыня хранилась в Киеве, затем в 1155 г. была перевезена во Владимир князем Андреем Боголюбским. В 1395 г. сын Дмитрия Донского, князь Василий Дмитриевич, перевез «Богоматерь Владимирскую» в Москву и установил в Успенском соборе.
Икона «Георгий» исполнена русским мастером конца XI в. Древнее изображение было закрашено масляной краской, и святого Георгия реставраторы обнаружили только в 1935 г., удалив масляную краску и открыв древний слой. Еще один замечательный памятник русского искусства первой четверти XIV столетия — икона «Троица» работы неизвестного художника. Очень интересны также иконы «Апостолы Петр и Павел» (XIV–XV вв.) предположительно работы Феофана Грека или художника его круга, «О тебе радуется», «Апокалипсис» и «Петр митрополит с житием», исполненные мастерами круга Дионисия.
Икона «Святой Георгий». XII в.
В Успенском соборе хранятся и другие интересные памятники искусства, которые в период образования централизованного Русского государства привозились в Москву из удельных княжеств в качестве наиболее почитаемых святынь.