Для окружающих его нравственные качества были недосягаемо высокими: он ненавидел всякую неправду, возмущался, когда под внешним лоском людей нередко скрывались лишь лицемерие, беззаконные мысли и дела... Мог ли такой человек долго оставаться в мiру? И Сергей Александрович серьезно задумался над вопросом о необходимости оставления его и водворения в какой либо иноческой обители для обретения там того тихого пристанища, которого не может дать мiр. Так как был он уже не увлекающимся юношей, а окончательно сложившимся, зрелым человеком, то и исполнение задуманного не заставило себя долго ждать.
В 1828 году он поступил в Юрьевский монастырь, находившийся в то время под управлением знаменитого архимандрита Фотия (Спасского). Спустя два года, а именно 25 марта 1830 года, был пострижен в монашество с именем Аникита. Через пять дней (30 марта) рукоположен в иеродиакона, а еще через несколько дней (3 апреля) – в иеромонаха. Такого высокого мнения было о нем духовное начальство! Так уверены были все в этом выдающемся человеке! Да и могло ли быть иначе?
В Юрьевском монастыре отец Аникита явил собой пример великого благочестия и дивного подвижничества. Оценив его высокие качества, зная об уровне его образования, духовное начальство пожелало от него большего – возвести отца Аникиту в сан архимандрита и сделать его игуменом какого либо монастыря. Но смиренный инок отказался от предлагаемых почестей. Его тяготило даже то внимание, каковым по достоинству окружали его в Юрьевом монастыре.
Заветной мечтой отца Аникиты было посещение Иерусалима, дабы поклониться Живоносному Гробу Господню и другим святым местам, освященным жизнью и страданиями Господа нашего Иисуса Христа. В это же время зародилось в его душе и другое желание – посетить Святую Гору Афон, а быть может, и остаться там. Разрешение было получено. 5 мая 1834 года отец Аникита оставил Юрьевский монастырь и отправился в заграничное путешествие.
Благочестивый паломник хотя и имел своей целью прежде всего посещение Иерусалима, но не мог оставить без поклонения и те святыни, которые лежали на его пути. Вот почему он посетил все монастыри, которые мог встретить, оставаясь в каждом из них известное время. И замечательно, что даже во время путешествия он всюду сеял доброе семя. Так, имел он две большие остановки в Воронеже и Одессе. В первом городе, по просьбе архиепископа Антония, он составил подробное жизнеописание угодника Божия святителя Митрофана.
В Одессе, где он оставался до прекращения вспыхнувшей в Константинополе моровой язвы и до разрешения выезда, отец Аникита, живя в Успенском монастыре, находящемся в 12-ти верстах от Одессы, в местечке Большой Фонтан, своей жизнью дал назидательный пример и братии монастыря, и православным жителям города Одессы. Последние приходили послушать его беседы и наставления и нередко приглашали совершать богослужения в одесских храмах.
Одессу отец Аникита оставил 2 мая 1835 года. Обозрение достопримечательностей Константинополя отняло немного времени. 7 июня на парусном судне он прибыл на Гору Афон. Вследствие сильного волнения на море вначале он остановился в греческом Ксиропотамском монастыре. Сюда смогло пристать судно. Из Ксиропотама он вскоре перешел в скит святого пророка Илии. Настоятелем здесь был в это время иеромонах Парфений, который уступил отцу Аниките свою келью. В келье этой ранее жил знаменитый старец Паисий (Величковский), занимавшийся переводом книг «Добротолюбия» и творений святого Исаака Сирина с греческого языка на церковнославянский. Именно в этой келье и был помещен образованнейший отец Аникита.
Совершив в храме скита первую свою на Афоне Литургию, отец Аникита поселился здесь и отсюда уже продолжил паломничества в остальные святогорские обители. Посещение их имело для отца Аникиты чрезвычайно важное значение. Они еще больше укрепили его дух, еще более укрепили его в вере в те начала, которые он нашел лучшими для себя и ради которых оставил все, чем щедро прельщала его светская жизнь.
Не ограничиваясь поклонением святыням и беседами с отшельниками, он в разных местах совершал Литургии, большей частью на греческом языке. Познакомился с отцом Арсением, духовником всех русских монахов на Афоне, и попросился к нему в ученики.
Отец Арсений принял его в свои ученики. Именно тогда в беседах духовника с учеником и зародилась мысль о неотложной помощи Русскому Пантелеимонову монастырю. Эта мысль постоянно занимала отца Арсения. Духовник поделился с учеником своими намерениями и благословил отца Аникиту помочь монастырю. Тот сразу загорелся желанием исполнить это благословение и, неоднократно посещая русский монастырь святого Пантелеимона, убедил игумена Герасима с братией принять группу русских монахов и построить у себя церковь во имя новопрославленного тогда русского святителя Митрофана, причем сам же вручил им денежную помощь для исполнения задуманного.
В конце июля он выехал в сопровождении своего нового духовного отца Арсения в Иерусалим.