Тем временем на «Энтерпрайзе» продолжались трудовые будни. Так, после возвращения в Норфолк авианосец прошел подготовку к приему на борт новых самолетов — штурмовиков А-6А «Интрудер» (Intruder) и самолетов ДРЛО Е-2А «Хокай» (Hawkeye). А уже 19 декабря 1962 г. самолет ДРЛО Е-2А «Хокай», пилотируемый лейтенант-коммандером Ли Рамси (Lt. Cmdr. Lee М. Ramsey), совершил первый взлет с использованием нового варианта зацепления самолета на катапульте — за переднюю стойку шасси (оригинальное название nose-tow gear). Существовавший ранее способ катапультирования самолетов с использованием так называемой «уздечки» (в американской литературе используется термин catapult bridle) был более трудоемким и имел большие временные интервалы между пусками самолетов. Через несколько минут с нового устройства был произведен второй запуск самолета, на этот раз это был штурмовик А-6А.
Маркировка на хвосте уже изменена с NG (принадлежность к 9-му корабельному авиакрылу, в составе которого эта аэ участвовала в боевой службе на АВМА «Энтерпрайз» с октября 1965 г. по июнь 1966 г.) на NF (5-е корабельное акр). Однако на заднем плане виден самолет еще со старой маркировкой. 12.09.1966 г.
7 февраля 1963 г. «Энтерпрайз» в сопровождении атомного фрегата УРО «Бейнбридж» (Bainbridge, DLGN-25) вышел в море и снова направился в Средиземное море, теперь уже на свою первую полноценную боевую службу (БС). В Средиземке он сменил патрулировавшую там авианосную группу во главе с АВ «Форрестол». За время похода, завершившегося 4 сентября 1963 г., корабль принял участие в многочисленных учениях и совершил несколько заходов в порты иностранных государств. А вскоре, 6 февраля 1964 года, атомоход в третий раз отправился в район Средиземного моря, на этот раз на смену ударному АВ «Индепенденс» (Independence, CVA-62). Причем во время последнего, а именно 13 мая 1964 г., впервые в истории была сформирована оперативная группа исключительно из кораблей с атомными энергетическими установками (АЭУ). В нее вошли «Энтерпрайз», атомный крейсер УРО «Лонг Бич» (Long Beach, CGN-9) и атомный фрегат УРО «Бейнбридж», переклассифицированный позднее в атомный крейсер УРО (CGN-25).
Первой задачей, возложенной на это соединение, стала практическая проверка работоспособности новейшей боевой информационно-управляющей системы, аппаратура которой была установлена на «Энтерпрайзе» и на «Лонг Биче».
31 июля того же года соединение получило обозначение Оперативная группа № 1 (Task Force One) и, пройдя Гибралтар, направилось, без преувеличения, в историческое кругосветное плавание, получившее кодовое обозначение «Морская орбита» (Operation Sea Orbit). За время похода, длившегося 65 суток, корабли прошли 30216 миль без какого-либо пополнения запасов (по некоторым другим данным, плавание длилось 64 дня, за которые было пройдено около 32600 миль). Группа совершила по пути заходы в порты нескольких государств. Авиагруппа «Энтерпрайза» тоже не сидела сложа руки: за время плавания было совершено 1590 самолето-вылетов с общим налетом в 2372 часа, в процессе боевой подготовки было израсходовано 240 бомб, 2766 реактивных снарядов и около 12500 снарядов калибра 20 мм. Таким образом, реально была доказана способность кораблей с АЭУ автономно совершать длительные и дальние переходы.