Сам Сибелиус, хотя и оценивал «Финляндию» и «Грустный вальс» как «хорошие композиции», но не выделял их среди других своих произведений. Секретарь Сибелиуса Сантери Левас, вспоминал, что композитор негодовал, если в очередном письме с просьбой об автографе упоминались лишь «Финляндия» и «Грустный вальс».
В 1902–1903 годах из-под пера Сибелиуса выходят замечательная Вторая симфония и одно из самых известных сегодня его сочинений — Концерт для скрипки с оркестром, знаменитый своей сложностью: в нем ярко выражено стремление композитора выявить беспредельные выразительные возможности скрипки, равные возможностям оркестра. После берлинской премьеры, прошедшей с невероятным успехом, один из критиков сравнил музыку концерта с «живописными скандинавскими зимними пейзажами, на которых художники посредством утонченной игры белого на белом добиваются редких, подчас гипнотических и мощных эффектов».
В первое десятилетие прошлого века Сибелиус активно создает музыку к театральным спектаклям: «Пеллеас и Мелизанда» Метерлинка, «Пир Валтасара» Я. Прокопе, «Белый лебедь» А. Стриндберга, «Буря» Шекспира.
В 1906-07 гг. Сибелиус посетил Петербург и Москву, где встречался с Н. Римским-Корсаковым и А. Глазуновым, и дирижировал своей Третьей симфонией в петербургском Мариинском театре.
Третья симфония свидетельствует об отходе Сибелиуса от национально-романтического стиля. Болезнь и операция 1908 года принесли страх смерти, а вместе с ним — новые краски в его творчество. Это творческое развитие прослеживается в Струнном квартете ре-минор (1909) и находит свою кульминацию в Четвертой симфонии (премьера в 1911). Эту симфонию, аскетичное и довольно мрачное по духу произведение, сам автор описывает как «протест против современной композиции». На гастролях в США в 1914 году маэстро дирижировал мировой премьерой симфонической поэмы «Океаниды». В день его 50-летия, 8 декабря 1915 года, прозвучала Пятая симфония.
Новые премьеры состоялись только после Первой мировой войны. Шестую симфонию Сибелиус начал писать еще во время работы над Пятой, и ее сочинение продолжалось в течение 5 лет. Композитор отмечал «дикий и страстный» характер своего нового детища. В марте 1924 года Сибелиус закончил свою последнюю, Седьмую симфонию, представленную тем же месяцем в Стокгольме. Симфония отличается лаконичностью — она состоит из одной части, а ее исполнение длится около 20 минут. В 1926 году выходит последнее крупное произведение композитора — симфоническая поэма «Тапиола», который композитор как бы «закольцевал» свое творчество: сюжет основан на «Калевале», как и его первая поэма, «Куллерво».
С этих пор Сибелиус практически распрощался с композицией. В эти годы он писал лишь небольшие пьесы, в том числе масонскую музыку и песни, ничем не обогатившие его наследие. Есть свидетельства, что в 1945 году композитор уничтожил большое количество бумаг и рукописей, — вероятно, среди них были и не дошедшие до окончательного воплощения поздние сочинения. Однако творческие контакты с музыкальным миром не прекращались. К нему приезжали многие музыканты из разных стран планеты. Музыка Сибелиуса звучала в концертах и была украшением репертуара многих выдающихся мастеров.
С 1904 года Сибелиус жил в «Доме Айнола», на вилле, расположеной на окраине города Ярвенпяя. Несмотря на свою популярность, большую часть жизни он жил скромно. Сибелиус говорил, что в Хельсинки песня внутри него умирает. Его дом не имел ни водопровода, ни электричества, чтобы посторонние звуки не отвлекали его от работы. Его любимым отдыхом были прогулки в окрестностях Айнолы в сопровождении шума леса и пения птиц. Он немного чудачил: запрещал дочерям пользоваться его фортепиано, поэтому, когда они захотели научиться на нем играть, им пришлось ездить в студию художника Халонена, расположенную в нескольких километрах от Айнолы.
Великобритания — вторая страна после Финляндии, где Сибелиус при жизни был невероятно популярен даже среди простого населения. Об этом свидетельствует тот факт, что в 1921 году в британском порту пограничник узнал и по имени поприветствовал маэстро, только что сошедшего с корабля. Но единственной фразой на английском языке, которую Сибелиус записал в дневнике для своих гастролей, была «Каша на молоке». Самому Сибелиусу принадлежит такой иронический пассаж: «Я лучше, чем Бетховен, оркеструю, и у меня более красивые мелодии. Но ему повезло родиться в стране вина и пива, а меня угораздило — в стране кефира». В 1948 году в интервью американскому изданию Сибелиус посетовал, что после войны в Европе не достать хороших сигар. После выхода интервью в Айнолу стало приходит такое количество посылок с отменными сигарами от заокеанских поклонников, что маэстро пришлось выступить с просьбой больше их не присылать. Сигар было столько, что они остались даже после кончины Сибелиуса 9 лет спустя.