В 1897 г. состоялась эпохальная встреча Станиславского с известным драматургом В. Немировичем-Данченко, после которой у Константина осталась визитная карточка с надписью: «Я буду в час в “Славянском базаре” — не увидимся ли?» Беседа длилась 18 часов и была посвящена состоянию русского театра. «Много ли остается на долю актера? — со временем вспоминал суть разговора Станиславский. — Несколько крошечных конур, похожих на стойла, под сценой, без окон и вентиляции, всегда пыльных и грязных… Беспрерывное курение, холодная закуска… сплетня, пошлый флирт, злословие, анекдоты являются естественным следствием нечеловеческих условий, в которые поставлен актер». В ходе этой легендарной беседы были сформулированы задачи нового театра и программа их осуществления. По словам Станиславского, они обсуждали «основы будущего, вопросы чистого искусства, художественные идеалы, сценическую этику, технику, организационные планы, проекты будущего репертуара, наши взаимоотношения».
В июне 1898 года в подмосковном Пушкино начались репетиции нового Московского художественного театра (МХТ). В труппу вошли ученики Немировича-Данченко из филармонического музыкально-драматического училища и актеры-любители из Общества Станиславского. Четыре месяца спустя МХТ представил в Эрмитаже спектакль «Царь Федор Иоаннович» по пьесе А. Толстого.
Появление нового театра было сравнимо с революцией, ведь его организаторы ломали все традиции. Вместо обычной реквизиторской была устроена студия спецэффектов, которой рулил известный меценат Савва Морозов: «Савва Тимофеевич превратил свой дом в экспериментальную мастерскую. В ванной была химическая лаборатория, где изготовлялись лаки разных цветов для окрашивания ламп и стекол ради получения более художественных оттенков освещения сцены». К тому же значительно улучшились условия, в которых работали актеры. Но главное — Станиславский внедрил уникальную систему сценического искусства, целью которой было достижение полной психологической достоверности актерской игры.
При создании Художественного театра Немирович-Данченко убедил Станиславского, что трагические роли — не его репертуар. На сцене МХТ в постановках первого сезона он сыграл Тригорина в «Чайке» и Левборга в «Гедде Габлер». По отзывам критики, его шедеврами на сцене стали роли Астрова в «Дяде Ване», Штокмана в пьесе Г. Ибсена «Доктор Штокман», Вершинина в «Трех сестрах», Сатина в «На дне», Гаева в «Вишневом саде», Шабельского в «Иванове»; а дуэт Вершинина — Станиславского и Маши — О. Книппер-Чеховой вошел в сокровищницу сценической лирики.
За циклом ролей в современной драме последовали роли в классике: Фамусов в «Горе от ума» А. Грибоедова (1906), Ракитин в «Месяце в деревне» И. Тургенева (1909), Крутицкий в пьесе А. Островского «На всякого мудреца довольно простоты» (1910), Арган в «Мнимом больном» Мольера (1913), граф Любин в «Провинциалке» У. Уичерли, Кавалер в «Хозяйке гостиницы» К. Гольдони (1914).
Последними актерскими ролями Станиславского стали Сальери в трагедии «Моцарт и Сальери» А. С. Пушкина (1915) и Ростанев, которого он должен был играть в готовившейся с 1916 года постановке «Села Степанчикова» Ф. М. Достоевского. Причина неудачи Ростанева — роли, не показанной публике, — остается одной из загадок истории театра и психологии творчества. После генеральной репетиции 28 марта (10 апреля) 1917 года он прекратил работу над ролью и навсегда отказался от новых ролей (нарушил этот отказ лишь в силу необходимости — во время гастролей за рубежом в 1922—924 годах, согласившись играть воеводу Шуйского в старом спектакле «Царь Федор Иоаннович»).
В основе системы Станиславского лежат принципы правдивости и действия. Спектакль плетется из действий — каждое из них ведет к достижению определенной цели. Актер должен выстраивать цепочку элементарных физических действий, которые вызовут в нем внутреннее переживание — не выстраданное, а естественное. Ни актер, ни режиссер не в состоянии «переиграть» природу. Поэтому на сцене нужно не играть, а жить. «При своем показе Хлестакова я тоже минутами ощущал себя самого в душе Хлестаковым. Это ощущение чередовалось с другим — когда я вдруг находил в себе частичку души роли», — писал Станиславский. При работе над ролью необходимо использовать собственный жизненный опыт, а также фантазию, которая поможет поверить в реальность сценического действа. Кроме того, актер должен быть исследователем. К примеру, анализировать, как ведет себя человек, желающий понравиться хозяевам, к которым пришел в гости, и «переносить» эти знания на сцену. В то же время важно помнить о сверхзадаче. Нельзя пренебрегать идеей автора пьесы в угоду своим убеждениям. «Если артист вникает в мечты художника, режиссера или поэта, а художник и режиссер — в желания артиста, все будет прекрасно. Люди, любящие и понимающие то, что они вместе создают, должны уметь столковаться».