Ракетное вооружение состояло из восьми ТРС-212 или 36 ТРС-132 или 120 ТРС-85 или АРС-85. Пусковые блоки с ракетными снарядами (шесть установок по 20 ТРС-85 или АРС-85, четыре - по 9 ТРС-132, и две - по 4 ТРС-212) размещались в двух подвесных универсальных контейнерах. Внутри контейнера блоки располагались один за другим. Количество пусковых блоков в контейнере определялось калибром ракетных снарядов (габаритные размеры). При переходе с одного калибра ракетных снарядов на другой производилась только замена пусковых блоков. В ходе атаки цели блоки последовательно выдвигались из контейнера в воздушный поток, осуществлялся пуск ракетных снарядов, блоки убирались в контейнер, затем выдвигались следующие блоки. Выпуск и уборка блоков осуществлялись при помощи гидроцилиндров от гидравлической системы самолета. Стрельба ракетными снарядами была возможна как одиночно, так и залпами. При этом количество серий залпов при стрельбе составляло: три серии по 40 снарядов ТРС-85, две серии по 18 снарядов ТРС-132 и одна серия по 8 ТРС-212.
Размещение пусковых блоков в универсальных контейнерах позволяло уменьшить аэродинамическое сопротивление при полете на крейсерском режиме. Это увеличивало дальность полета, хотя усложняло ведение стрельбы, особенно, когда по условиям тактической обстановки было необходимо подавить цель в одном заходе.
Все ракетное вооружение Ту-91 было успешно испытано практическими стрельбами на полигоне в период с 14 по 17 октября 1954 г.
Пушечное вооружение самолета включало две неподвижные пушки АМ-23 (всего 200-400 патронов) в консолях крыла для стрельбы вперед и одну пушку АМ-23 (200-300 патронов) в кормовой дистанционно управляемой подвижной установке ДК-15. Управление установкой ДК-15 - электрическое. Углы обстрела кормовой пушечной установки ДК-15 составляли: вправо и влево - по 50’, вверх - 55°, и вниз - 30° Управление стрельбой из пушек - электрическое, перезарядка - от воздушной системы. Прицеливание и управление огнем из пушки в кормовой установке выполнял штурман с помощью перископического прицела ПП-2 и радиодальномера «Гамма». Прицел ПП-2 обеспечивал обзор в задней полусфере: вверх - до 60°, влево и вправо - по 55°, вниз по борту - до 10-15°
Бомбометание с горизонтального полета осуществлялось штурманом при помощи векторно-синхронного прицела типа ОПБ-11R Бомбометание с пикирования и стрельба из пушек и ракетными снарядами выполнялись летчиком при помощи прицела ОПБ-6М. При этом имелась возможность одновременного сброса до девяти бомб в одном залпе.
Для применения торпед с низких высот использовался прицел «Сом» и бортовой визир АБ-52. Высотное торпедометание и сброс мин выполнялось при помощи ОПБ-11Р.
Обнаружение надводных целей предполагалось обеспечивать при помощи радиолокационной станции «Курс», которая подвешивалась под крыло в специальном контейнере. С учетом того, что самолет мог летать на скорости 270-300 км/ч и нести противолодочные авиабомбы калибра 100 кг (ПЛАБ-100) и 500 кг (ПЛАБ-500-300), установка «Курса» позволяла использовать Ту-91 в системе противолодочной обороны.
Контроль результатов бомбометания с горизонтального полета и ведение плановой фотосъемки выполнялось при помощи фотоаппарата типа АФА-БА/40Р, установленного в хвостовой части фюзеляжа на качающейся дистанционно управляемой фотоустановке.
Самолет «91» получил широкий по составу и наиболее современный на тот период времени комплект пилотажнонавигационного, радиотехнического, радиосвязного и приборного оборудования, позволявшего выполнять полеты одиночно и в составе группы в сложных метеоусловиях днем и ночью. В том числе: автоматический радиокомпас АРК-5, дистанционный гиромагнитный компас ДГМК-ЗМ, электрический гирополукомпас ЭГПК-48, радиовысотомер малых высот РВ-2, указатель высоты ВД-17, два авиагоризонта АГИ-1, навигационный индикатор НИ-50Б, коротковолновую радиостанцию РСБ-5, ультракоротковолновую радиостанцию РСИУ-3, аппаратуру слепой посадки «Материк» и государственного опознавания «Узел».
Основные результаты испытаний Ту-91 сводились к следующему. Максимальная скорость у земли составляла - 672 км/ч, на высоте 6500 м - 760 км/ч. Минимальная скорость - 270 км/ч. Время подъема на высоту 2000 м с одной торпедой 45-36МАН - 2,7 мин. Дальность полета - 2350 км без наружных подвесок и 1900 км при максимальной боевой нагрузке. Длина разбега -518м и 645 м при полетном весе 12850 кг и 13500 кг, соответственно. Пробег - 552 м без торможения винтом и 438 м при торможении винтом. Практический потолок - 11600 м.