На протяжении 5 лет (1855–1860 гг.) он возглавлял Комитет об улучшении штуцеров и ружей, с 1860 года стал председателем Оружейной комиссии Временного артиллерийского комитета, с 1868 года занимал должность почетного члена Технического комитета Главного артиллерийского управления и председателя Оружейной комиссии этого Комитета. В 18691870 годах герцог Георг возглавлял Специальную комиссию для пересмотра проекта «Наставления для стрелкового образования пехоты и драгун». В марте 1869 года участвовал в работе Особой комиссии, образованной под руководством великого князя Николая Николаевича-старшего для обсуждения вопросов о перевооружении армии, с 1870 года – почетный член Артиллерийской академии.
Разработал образец 6-линейной дульнозарядной нарезной винтовки образца 1856 года, которая поступила на вооружение стрелковых батальонов. В 1858 году 6-линейная винтовка введена для всей пехоты; в 1859 году введены драгунские, а в 1860 году – казачьи винтовки. Для своего времени русские 6-линейные винтовки являлись самым совершенным, заряжавшимся с дула стрелковым оружием. Герцог Георг Август Мекленбург-Стрелицкий один из тех, кто настойчиво отстаивал и проводил в жизнь создание ружей уменьшенного калибра. Эта прогрессивная идея оправдала себя и в будущем.
Он самостоятельно занимался усовершенствованием пули французского офицера Клода Минье. На сравнительных испытаниях, где были представлены пули штабс-капитана Эрна, оружейного мастера стрелкового полка Императорской фамилии Бартмера – пуля со сферической головкой, и пуля герцога, последняя при всех других равных показателях продемонстрировала лучшие результаты в меткости и была принята на вооружение 31 мая 1857 году. Пуля Минье прочно завоевала винтовку русского солдата, позже ее приняли к казнозарядным скорострельным винтовкам системы Карле и системы Крнка.
После того как в 1863 году по заданию Главного артиллерийского управления мастер оружейной мастерской Оружейной комиссии Труммер создал специальную пулю для борьбы с зарядными и патронными ящиками противника, получившую название «взрывчатой» (т. к. при прямом попадании в ящики с порохом или зарядами происходил взрыв), герцог Георг Мекленбург-Стрелицкий 5 июля, в день объявления приказа, написал отдельный рапорт, в котором впервые была четко выражена мысль о недопустимости применения специальных пуль против человека. Это произошло задолго до принятия международной Санкт-Петербургской декларации 1868 года, запретившей употребление в войсках взрывчатых, разрывных и зажигательных пуль.
Ко времени назначения герцога Инспектором стрелковых батальонов необходимость изучения стрелкового оружия в войсках ясно осознавалась на высшем уровне. Система нарезного казнозарядного оружия могла быть действенной только при условии знания и бережного отношения к ней солдата.
Герцог Мекленбург-Стрелицкий разработал специальную систему обучения войск, которая предусматривала серьезную и достаточно разностороннюю подготовку солдат.
В помощь командирам стрелковых батальонов издавались различные инструкции и правила по приему оружия и его ремонту, чертежи введенных на вооружение образцов, наставления о сбережении оружия в войсках и обучении стрельбе в цель, другие методические пособия. Многие руководства печатали на средства герцога и бесплатно раздавали в войска. Контроль за обучением в стрелковых батальонах осуществлялся на ежегодных инспекторских смотрах, правила проведения которых также разработал герцог Мекленбургский.
По мере принятия новых, более сложных по конструкции образцов возрастали требования к обучавшимся. Так, введение на вооружение скорострельных винтовок потребовало специальных упражнений в глазомере, а применение дальномеров позволило проводить соревнования по стрельбе в незнакомой пересеченной местности по движущимся и внезапно появляющимся целям. В общую программу обучения вводились вопросы тактики и фортификации. Предъявлялись и повышенные требования к определению грамотности нижних чинов: к категории грамотных относились только те солдаты, которые могли бегло читать и записывать данные глазомера в специально введенных для них «солдатских книжках».
В смотрах проверялась физическая подготовка войск. Особое значение придавалось соревнованию на гимнастических снарядах. Правила проведения смотров включали и поощрительную систему. Командиры, батальоны которых занимали первые места, получали награды, а нижние чины – бессрочные отпуска.