В первый же день своего тезоименитства в архиерейском сане, 9 сентября 1958 года, Преосвященный Пимен совершил Божественную литургию в московском храме во имя преподобного Пимена Великого — в том самом, где в юности служил регентом. Удивительным образом это служение совпало с празднованием 300-летия храма. С тех пор ежегодно в день Ангела он старался служить в этом именно храме, бесконечно дорогом его сердцу.
В июле 1960 года Святейший Патриарх Алексий I поручил ему весьма ответственное послушание — пост управляющего делами Московской Патриархии. 23 ноября того же года епископ Пимен был удостоен сана архиепископа. За три с лишним года служения в Московской епархии, постоянно сослужа Патриарху, он принял участие во всех патриарших хиротониях: благодать архиерейства с его участием в возложении рук получили девять епископов. Руководство Совета по делам Русской Православной Церкви негативно оценило тогда деятельность архиепископа Пимена на посту Управляющего делами Московской Патриархии.
Патриарх Алексий I знал об этом и тем не менее в марте 1961 года своим указом назначил архиепископа Пимена на Тульскую кафедру, сохранив за ним должность Управляющего делами.
Таким образом, владыка Пимен, духовно окормляя вверенную ему епархию, продолжал возглавлять главный административный орган Русской Православной Церкви, приводящий в исполнение распоряжения Высшей Церковной Власти — Патриарха и Священного Синода. Это было нелегкое и весьма ответственное послушание, сопряженное с постоянным напряжением и необходимостью решать те или иные трудные проблемы во взаимоотношениях Церкви и государства.
Обратим внимание, что на ключевой пост управляющего делами Московской Патриархии Патриарх Алексий I поставил будущего преемника вскоре после своей исторической речи 16 февраля 1960 года на Конференции советской общественности за разоружение. Предстоятель Русской Церкви воспользовался тогда случаем, чтобы публично выразить свой протест против поднимающейся из бездны новой волны гонений на Церковь. Открыто и смело сказал он о многовековом служении Церкви благу России, ее народам и государству, о тех «нападках и порицаниях», которые Церковь претерпевает, и о том, что богоборческая власть ей не страшна:
Настало сложное, противоречивое время, когда
В 1960 году Преосвященный Пимен посвятил в сан священника одного из недавних зэков — Дмитрия Сергеевича Дудко, проведшего 8 лет в лагерях ГУЛАГа. Отец Димитрий, снискавший вскоре широкую популярность в среде интеллигенции своими апологетическими проповедями и пастырскими беседами на актуальные общественные темы, привлек к себе пристальное внимание КГБ. Но он и в это время продолжал пользоваться добрым расположением владыки Пимена. Через несколько лет, когда в январе 1980 года о. Димитрий был вновь арестован, он послал Патриарху Пимену извинительное письмо, выражая сожаление, что своими действиями принес ему большие беспокойства.
Другой известный правозащитник о. Николай Эшлиман также был возведен в священный сан епископом Пименом — в 1961 году.