Забота о детях пронизывает всю жизнь Натальи Николаевны. Сыновья, кроме серьезного обучения дома, перед поступлением в Пажеский корпус окончили гимназии. В 1848 году она обращается к директору 2-й С.-Петербургской гимназии Алексею Филипповичу Постельсу с просьбой принять для обучения младшего сына Григория, «уволив старшего», поступающего в Пажеский корпус. После второго замужества Н. Н. Ланская просила Министерство финансов обратить ее пенсию в пользу детей, а Министерство просвещения — разрешить сыновьям Пушкина пользоваться правом издания сочинений отца пожизненно.
Портреты Н. Н. Пушкиной-Ланской конца 1840-х — 1850-х годов носят иной характер: в них меньше непосредственности, появились некоторая сухость, напряженность и первые признаки увядания. К этому периоду прежде всего относится портрет из альбома конногвардейского полка. 7 января 1849 года министр императорского двора князь П. М. Волконский уведомил живописца В. Гау о том, что в изготовленном «для государя императора альбоме л. — гв. конного полка его величеству угодно иметь из портретов супруг генералов, штаб — и обер-офицеров сего полка только портрет супруги командира генерал-майора Ланского, предоставляя ей самой выбор костюма». Альбом был поднесен Николаю I по случаю пятидесятилетия его шефства над лейб-гвардии конным полком. На портрете Наталья Николаевна изображена в белом бальном платье, отделанном кружевами, на голове — венок из красных роз, на груди также красная роза; на обнаженной шее — синяя с золотым узором ленточка, скрепленная бриллиантовой с сапфиром брошью, подаренной ей императором в день свадьбы с Ланским. Цвета ее платья и украшений — белый и красный — соответствуют основным цветам кавалергардского обмундирования. В этом акварельном портрете нет блеска, нет эффектности, но он правдиво отражает несколько поблекшую, но еще волнующую красоту младшей из сестер Гончаровых.
Альбом конногвардейского полка хранился в Государственном Эрмитаже, а в 1928 году был передан в Пушкинский дом, где в настоящее время и находится. К столетию со дня рождения Пушкина друг семьи Ланских художник Ф. В. Сычков сделал копию с этого портрета, она принадлежала семье второго мужа Натальи Николаевны и в 1930 году подарена ее внучкой, Н. Н. Батыгиной, Пушкинскому дому. Впоследствии копия была передана Всесоюзному музею А. С. Пушкина.
Одним из самых значительных портретов Н. Н. Пушкиной-Ланской, относящимся ко второй половине ее жизни, является портрет, приписываемый до настоящего времени кисти известного русского художника Ивана Кузьмича Макарова. Этот портрет хорошо помнила жившая в Ленинграде (ныне уже покойная) правнучка Натальи Николаевны — Мария Петровна Арапова. По ее словам, он висел в квартире ее бабушки, Александры Петровны Араповой, на Французской набережной в Петербурге. Портрет небольшого размера — 40,5x34 сантиметра, написан масляными красками на прессованном картоне, в золоченой бронзовой рамке с подставкой. Наталья Николаевна изображена на нем в открытом белом бальном платье, с темно-красной накидкой, подбитой собольим мехом, на ее шее — та же синяя с золотым узором ленточка, скрепленная бриллиантовой брошью. Зрелая красота Н. Н. Ланской на этом портрете выражена достаточно ярко. По внешнему облику и даже туалету изображенной он сходен во многом с портретом из альбома конногвардейского полка. На портрете подпись, сделанная гораздо позже его создания: «Pinx Neff 1856» (Написал Нефф. 1856).
История этого портрета довольно сложна. А. П. Арапова, которой принадлежал портрет ее матери, умерла в 1919 году, и портрет, очевидно, был похищен из ее квартиры. В том же году некий Н. Романчиков обратился с письмом к известному пушкинисту, старшему хранителю Пушкинского дома Б. Л. Модзалевскому: он рекомендовал приобрести у Владимира Васильевича Феоктистова «портрет Натальи Николаевны Пушкиной работы Неффа». Автор письма подчеркивал, что В. В. Феоктистов — «племянник знаменитого Е. М. Феоктистова». Евгений Михайлович Феоктистов действительно был хорошо известен в конце XIX века как начальник Главного управления печати и, по всей вероятности, сыграл известную роль в истории портрета. В сопроводительной записке В. В. Феоктистов писал, что портрет Н. Н. Пушкиной хранился в его семье «с семидесятых годов прошлого столетия». Несмотря на явные противоречия в истории портрета и то обстоятельство, что подпись Тимолеона Карла Неффа (модного придворного художника середины XIX века) была фальшивой, написанной поверх лака и более свежей краской, портрет был куплен за большую сумму — 10 тысяч рублей.