Молодая, полная жизни и жаждущая чувственных ощущений вдова постепенно увлеклась духовником семьи Соковниных, ярким и красноречивым оратором и критиком существовавших церковного и светского режимов протопопом Аввакумом – главным идеологом старообрядцев, непримиримым врагом Патриарха Никона. Их сближение видели многие, Аввакум сам писал «не выходя, жил во дворе у света своей Феодосии Прокопьевны». «Бывало сижу с ней и книгу чту, а она прядет и слушает». Чем не семейная идиллия в дневное время? В письмах он называл ее «свет мой», «друг мой сердечный», «ластовица моя сладкоглаголивая», «голубка» и т. п. (жене так никогда он не писал). Но оказался он в ссылке за свои старообрядческие убеждения, далеко от его «масленки» и «ангела». Письма его из ссылки в Пустозерске (1667–1682) к ней полны ревностных мыслей. Морозова стремилась к широкой деятельности во благо людей, как учила ее Церковь. Она всю себя и свой дом отдала нищим, убогим, больным; помогала им одеждой, едой, милостыней, давала кров. Но ее молодая жизнь брала свое. Встретив молодого и якобы юродивого Федора, отличавшегося сексапильностью, она сошлась с ним. Совращение это Морозова от Аввакума не утаила. В 1670 г. (в 38 лет) она решилась на постриг, стала инокиней (Аввакуму тогда было 50 лет). Пять крахов женских надежд привели ее к монашеской жизни, отказу от участия в светских мероприятиях (в том числе и отказ от присутствия на втором бракосочетании царя Алексея Михайловича Романова с Надеждой Кирилловной Нарышкиной), что еще более обострило ее отношения с царем.