В возрасте не менее 14 лет он был приглашен в Константинополь логофетом дрома, просвещенным всесильным евнухом Феоктистом, пользовавшимся большим влиянием при вдовствующей императрице-регентше Феодоре, для продолжения обучения в частный кружок ученых. Изучение наук — грамматики, геометрии, диалектики, риторики, астрономии, арифметики, музыки велось здесь с участием лучших наставников, в том числе прославленного с 30-х гг. IX в. энциклопедиста Льва Математика, крупнейшего ума, знатока философии, античного наследия, трудов Платона, поэтики и астрологии. Любопытно, что не известно, преподавали ли ученикам богословие. Если верить агиографу, Константин учился вместе с юным василевсом Михаилом, был вхож в дом Феоктиста и в царский дворец, ему прочили успешную карьеру главы архонтата, а потом и стратига. Но он рано, в возрасте около 20 лет, стал клириком, со временем принял, вероятно, духовный сан диакона или священника, а также занял должность патриаршего библиотекаря (по другим версиям — хартофилака-письмоводителя, архивариуса, или «сосудохранильника» — скевофилака). Как прошедшему полный курс обучения, ему присвоили титул философ, ставший его прозвищем.
Отличаясь кротостью нрава, любя уединение и ведя благочестивую жизнь, Константин приобрел всеобщую любовь. Желая посвятить себя монашеской жизни, он пол года провел в монастыре на Босфоре. Житие сообщает о его всеобъемлющих познаниях и гениальной способности к языкам: кроме греческого, он хорошо знал славянский, латинский, еврейский и арабский.
В возрасте 24 лет, то есть в 851 или 852 г. (по другой версии — в 855–856 гг.) Константин Философ участвовал в посольстве царского секретаря (асикрита) Георгия на Восток, вероятно, к эмиру Мелитины, находившейся в то время в руках арабов. Позже ему пришлось покинуть Константинополь, очевидно, в связи с убийством своего покровителя, логофета дрома, в начале 856 г. павшего от рук знатных заговорщиков, недовольных «тиранией» Феоктиста. Несколько лет Константин с братом Михаилом, до этого начальствовавшим в одной из славянских архонтий, а теперь постригшемся в монахи под именем Мефодий, провел в монастыре на знаменитой монашеской горе Олимп в Вифинии, на северо-западе Малой Азии.