Тем не менее, архиепископ Серафим был избран членом Поместного Собора Православной Российской Церкви 1917–1918 годов и принял в нем деятельное участие, возглавляя отдел «Монастыри и монашество».
После Собора Владыка Серафим был возведен в сан митрополита и получил назначение на Варшавскую кафедру, но разразившаяся советско-польская война закрыла архипастырю путь к месту служения. По ее окончании в январе 1921 года Владыка вступил в переписку с представителями православного и католического духовенства Польши с целью скорейшего переезда в Варшаву. Эти письма были положены сотрудниками ЧК в основу чудовищных обвинений митрополита Серафима в «подготовке за границей фронта низверженных российских помещиков и капиталистов против русских трудящихся масс». Судебная тройка ВЧК приговорила митрополита к заключению в Архангельском концлагере сроком на два года. После пребывания тяжело больного Владыки в Таганской тюрьме этот приговор «смягчили» и отправили его в ссылку в Архангельскую область. В Москву он вернулся только в мае 1923 года.
16 апреля 1924 года 68-летний митрополит был вновь арестован секретным отделом ОГПУ и помещен в Бутырскую тюрьму. На этот раз в вину святителю ставилась организация торжеств по прославлению преподобного Серафима Саровского. Только вмешательство Святейшего Патриарха Тихона, который поручился за митрополита Серафима, спасло Владыку от нового суда. В июле 1924 года он был освобожден.
Власти предложили митрополиту покинуть Москву. Святитель очень хотел обосноваться в дорогом его сердцу Серафимо-Дивеевском монастыре, но настоятельница обители Александра (Троковская) ему в этом отказала. Несомненно, что сей печальный факт принес старцу большую скорбь, нежели гонения со стороны богоборцев, но милость Божия его не оставила…
Вместе с дочерью Наталией Владыка Серафим был с радостью принят игуменией Арсенией (Добронравовой) в Воскресенский Феодоровский монастырь, расположенный около города Шуи. Здесь святитель был окружен пониманием и любовью со стороны насельниц. Он часто служил, проводил занятия с монастырским хором и вел душеполезные беседы с сестрами и прихожанами.
Много времени уделял Владыка работе над второй частью «Летописи Серафимо-Дивеевского монастыря», описывающую события, предшествовавшие прославлению преподобного Серафима. Выдержки из этого труда он зачитывал матушкам, которые с глубочайшим вниманием и великим интересом слушали святителя. В воскресные и праздничные дни после богослужений в монастыре устраивались торжественные обеды с теплым общением и церковными песнопениями. Это были светлые, незабываемые годы перед очередными испытаниями, которые предстояло перенести владыке.
В феврале 1928 года митрополит Серафим был назначен Временным Патриаршим Священным Синодом управляющим Ленинградской епархией, где многие представители духовенства и верующих были сторонниками митрополита Иосифа (Петровых), безкомпромиссного архипастыря, не согласившегося с церковной политикой митрополита Сергия (Страгородского). Владыка Иосиф действовал тогда так, как подсказывало ему его чистое сердце и в дальнейшем засвидетельствовал свою верность Христу мученическим подвигом. Это был очень сложный период в жизни Церкви и описание его требует отдельного труда. Господь вел каждого своим неисповедимым путем…
Прибыв в северную столицу, митрополит Серафим направил все свои усилия на достижение церковного мира среди священнослужителей и мирян епархии. Прежде всего он благословил совершать во всех храмах города особое молебствование об умиротворении Церкви.
Каждый вторник в Знаменском храме у Московского вокзала Владыка Серафим совершал службу с акафистом преподобному Серафиму Саровскому, который был составлен самим святителем к Саровским торжествам 1903 года и за богослужением читался им наизусть.
После того, как Владыка Григорий (Лебедев) покинул северную столицу, в Александро-Невскую Лавру торжественно въехал митрополит Серафим (Чичагов), а 19 декабря 1928 года приступил к своим обязанностям новый наместник Лавры архимандрит Амвросий (Либин). В июле 1929 года он был посвящен во епископа Лужского, викария митрополита Серафима.
Между Владыкой Серафимом и лаврским духовником иеросхимонахом Серафимом (Муравьевым) сложились теплые отношения. Имея общего Небесного покровителя они пребывали в взаимной любви о Христе Иисусе Господе нашем. Было о чем вспомнить эти двум старцам – ведь их связывало столько духовных образов и событий!