В феврале 1919 года в Риме проходит его первая персональная выставка в Доме искусств Брагалья. В этой связи художник публикует статью «Мы, метафизики» в журнале Cronache d’attualità
(«Хроники современности»), где пишет: «Шопенгауэр и Ницше первыми показали глубокое значение внечувственного мира и как этот внечувственный мир может отражаться в искусстве […]. Настоящие новые художники — философы, которые превзошли философию». В этот период де Кирико вновь открывает для себя творчество великих художников и начинает создавать копии с полотен итальянских мастеров эпохи Возрождения. Во Флоренции он изучает темперу и технику живописи на доске. В 1921-м выставляется в Галерее искусств в Милане. В том же году художник вступает в переписку с Андре Бретоном. Пишет для различных журналов, в которых публикует статьи о Рафаэле, Бёклине, Клингере, Превиати, Ренуаре, Гогене и Моранди. В 1922 году открывается важная персональная выставка в Галерее Поля Гийома в Париже, на которой выставляются 55 картин художника. Андре Бретон пишет на нее рецензию. В 1923 году Поль и Гала Элюар приезжают в Рим на II Биеннале, где приобретают несколько произведений де Кирико. Художник также участвует в XIV Биеннале в Венеции. В 1924 году в Риме Джорджо знакомится с русской балериной и будущим археологом Раисой Гуревич-Кроль, которая становится его женой. К концу года он приезжает в Париж, где создает декорации и костюмы в Театре на Елисейских полях для спектакля «Джара» Пиранделло в постановке Шведского Королевского балета на музыку Алфредо Казелла. Сотрудничает с первым номером La Révolution Surréaliste, публикуя свою статью Rêve. Ман Рей запечатлевает его на знаменитом групповом снимке. В 1925 году художник обустраивается во французской столице.1925–1929
В эти годы художник начинает свои исследования в области метафизики света и средиземноморских мифов, пишет такие произведения, как «Археологи», «Лошади на берегу моря», «Трофеи», «Пейзаж в интерьере», «Мебель в долине» и «Гладиаторы». Во время его персональной выставки в Галерее Леона Розенберга сюрреалисты выступают с жесткой критикой новых работ художника. Де Кирико отходит от сюрреализма, и этот разрыв с годами только усиливается. Художник знакомится с меценатом Альбертом К. Барнесом, который начинает коллекционировать его работы и оказывает художнику всяческую поддержку. В 1928 году в Париже выходит монография Жана Кокто Le Mystère Laïc — Essai d’étude indirecte
(«Мирская тайна: эссе о непрямом изучении») с литографиями художника, а в Милане — «Маленький трактат о технике живописи» издательства Libri Scheiwiller. В 1929 году издательство Éditions du Carrefour Пьера Леви публикует Hebdomeros, le peintre et son génie chez l’écrivain («Гебдомерос. Художник и его литературный демон»). Де Кирико готовит декорации и костюмы для балета «Бал» в постановке «Русского балета» Сергея Дягилева (Монте-Карло, Париж, Лондон). Выставляется в Италии и за границей: в Париже, Берлине, Гамбурге, Амстердаме, Брюсселе, Лондоне и Нью-Йорке.1930–1935
В эти годы художник создает натюрморты, портреты, пишет обнаженную женскую натуру в стиле «светоносного натурализма». Издательство Gallimard
публикует Calligrammes («Калиграммы») Аполлинера, иллюстрированные 66 литографиями художника, в которых впервые появляется образ «Солнца на мольберте». 3 февраля 1930 года, когда его отношения с Раисой уже находятся под угрозой, они женятся. Осенью де Кирико знакомится с Изабеллой Паксцвер (позднее Изабелла Фар), которая становится его второй женой и будет с ним рядом до самой его смерти. В конце 1931 года художник окончательно разрывает отношения с Раисой. Выставляется на XVIII Биеннале в Венеции в зале, посвященном итальянским художникам, работающим в Париже. Де Кирико и Изабелла переезжают на год во Флоренцию. В 1933 году художник принимает участие в V Триеннале Милана, для которой он создает монументальную фреску «Итальянская культура». Продолжает работать в театрах: создает декорации и костюмы к опере «Пуритане» Беллини, для Майского музыкального фестиваля во Флоренции (1933), декорации для «Дочери Иорио» Д’Аннунцио в постановке Пиранделло в Театре Аржентина в Риме. В 1934 году создает десять литографий «Таинственные купальни» для Mythologie («Мифология») Жана Кокто. Участвует во II Римской квадриеннале в феврале 1935-го с 45 произведениями, среди которых семь на новую тему «Таинственных купален».1936–1937