Астрахань была взята 24 июня, Разин задержался там на месяц. Ряды его снова пополнились. Численное увеличение сподвижников похода позволило Разину 4000 человек оставить в Астрахани с Василием Усом, 2000 послать на Дон с братом Фролом, а около 8000 взять с собой. Все это вызывало тревогу и в Москве, и в других местах, особенно в городах, лежавших на пути Разина. До представителей господствующего класса доходили слухи о том, что с Волги «воры» пойдут «к Москве и на Москве побьют бояр»; к этому добавляли: «…а ныне де Волга река стала их, казачья».
Челны Разина поднимались вверх по Волге, прошли мимо Саратова и Самары, защита которых была слаба. Слава и силы атамана казацких войск настолько окрепли, что заставляли его противников молча склонять головы и пропускать его челны без боя, а сторонников почтительно и ласково называть его «батюшкой Степаном Тимофеевичем». К этому времени значительно изменился состав войска восставших. Донское и хоперское казачество, составлявшее не только ядро, но и большую часть разинского войска на первом этапе и при выходе с Дона в 1670 г., не получало на Волге не только такой добычи, как на Каспии, но и достаточного пропитания. Это привело к бегству людей от Разина при приближении к Царицыну. При многочисленности войска сокращение основного костяка армии казалось незаметным. Однако обучать на ходу вливавшуюся массу новых людей, преимущественно из среды крестьян, приходивших безоружными, привыкших к земледельческому труду, или из холопов, нередко чуждых военному делу и походной жизни, было невозможно. Обстановка же под Симбирском, куда царские полководцы успели двинуть настоящую армию под предводительством умелых военачальников, требовала максимальных усилий.
В августе 1670 г., когда Разин направлялся к Симбирску, царское войско еще только мобилизовывалось. Рассылались в десятки городов и городков центра грамоты с изложением поведения Разина, и требовалось от дворян и детей боярских, чтобы «они ехали в полк» Ю. Долгорукова «тотчас, безсрочно, безо всякого мотчанья». У тех, кто не поедет, царь указал отнимать вотчины «бесповоротно и отдавать челобитчиком, которые будут на нашей службе»; если же кто сбежит со службы, «тем… быть казненым смертью безо всякие пощады».
Но и Разин не терял времени. В отписке из Алатыря от 16 сентября 1670 г. воевода Бутурлин сообщал, что в Симбирском уезде повсеместный «бунт», так что проехать в город «никоторыми делы нельзя». В Симбирск направлялись многие дворяне и дети боярские, мурзы и татары, но их не пускало местное население, истреблявшее также своих дворян и детей боярских. «Бунт» был вызван грамотами Разина и его соратников, которые призывали «бить и грабить» своих недругов.
Разин не дал времени собраться правительственным войскам и 4 сентября двинул свое войско на Симбирск. Об упорных, продолжавшихся четыре дня сражениях казаков с войском Барятинского последний рассказывает в своей отписке в Приказ Казанского дворца от 6-14 сентября. Осторожно сообщая о полном поражении и прося о помощи людьми, он в то же время презрительно кончает: «И тако с ним вором такой же бой будет, и ево самово воры-казаки, свезав, отдадут или убьют».
Разин взял Симбирск, кроме его крепости, где продолжал отсиживаться воевода И.Б. Милославский с небольшим числом стрельцов, ждавший помощи. Тем временем Разин готовился к будущей схватке, проявляя большую энергию и организованность. На обитавшее в здешних местах население должны были оказать влияние «прелестные письма», посылаемые с верными людьми, являвшимися в какой-то степени агитаторами. В самом Симбирске установлен был строгий военный порядок. В городе и уезде истребляли «служилых людей», а со стороны в Симбирск нельзя было проникнуть.
Пензенский воевода Е. Лачинов сообщал тамбовскому воеводе, что Разин в Симбирске спешит вооружить вновь приходящих к нему безоружных людей: «Делает… бердыши всяких чинов людьми день и ночь беспрестанно…»
Тем временем разинские «загонщики» по всему уезду расправлялись с землевладельческими верхами, которые, собравшись, могли оказать содействие царским воеводам: «Помесных де людей, дворян и детей боярских, и мурз, и татар, за которыми крестьяне есть, рубят и лошадей берут». Вести о приходе и победе Разина распространяли его «загонщики», которые поднимали вокруг Симбирска народ. «Мордва и черемиса и чюваши» и «их помещиков люди и крестьяне» — теперь главная сила восстания.
18 сентября изменили правительству «атемарцы» и сдали город разницам. 19 сдались жители Инсара и Саранска. Симбирский и соседние уезды охватила Крестьянская война.