Тем временем Григорий вступил в контакт с восточнославянским христианским миром. В 1581/82 гг. он послал в Россию, к царю Ивану IV, иезуита Антонио Поссевино, который должен был играть роль посредника при заключении мира между польским королем Стефаном Баторием (1575-1586) и московитами; чтобы вести переговоры о союзе против турок между папой, Венецианской республикой, польским королем и Москвой, и также чтобы предложить Русской церкви унию с Римом на основе Флорентийского собора.
Уже со времени Льва X (1513-1521) в Римской курии философствовали на тему о том, можно ли при помощи нового патриарха, чей престол должен был появиться в Москве, привести восточнославянский христианский мир в подчинение папству. Обсуждалось, каким мог быть этот патриархат под управлением папы — с латинским обрядом или русским. Непосредственные контакты Поссевино с московитами обнаружили нереальность всех этих лелеемых планов.
После ссылки патриарха Иеремии папа Григорий вернулся к старым планам в новой форме. Несчастье, случившееся с Иеремией II, и кризис, в котором оказалась его церковь, побудили Григория поддержать смещенного и сосланного на Родос патриарха против его малодостойного преемника. Он сконцентрировался на поисках унии в той части греческой церкви, которая находилась на христианской территории. Здесь авторитетом продолжал пользоваться Константинопольский патриарх, который из-за его переговоров с Римом был изгнан неканоническим образом, и в римских кругах думали предпринять через Иеремию новые попытки воссоединения со славянами. Кардинал Галли писал к Поссевино: «Его Святейшество очень сочувствует беде патриарха, так как папа знает о его достоинствах и его отношении к Апостольскому престолу, и потому по мере сил хотел бы ему помочь. Среди прочего, Его Святейшество думает, что создаётся возможность вывести московитов и русин из повиновения новому патриарху Константинополя, сделать их сторонниками свергнутого и работать дальше над тем, чтобы этот патриарх, как только, как мы надеемся, вскоре освободится и решится определить свое местожительство в России или где-нибудь ещё, что для Москвы и ее народов, а также для других народов этого обряда в Королевстве Польском было бы большой честью и дало бы им то преимущество в том, что им не нужно было бы больше обращаться в Константинополь; и для латинской церкви, может быть, было бы легче с помощью этого патриарха привести их к унии».
Но эти соображения тоже ни к чему не привели. Патриарх Иеремия сумел вернуться на свой константинопольский трон. В 1589 г., после смерти Григория XIII и отказа Римской курии от дотридентского понимания унии, Иеремия возвел Московского митрополита Иова в патриархи.
Нe только христианские властители склоняли папу к крестовому походу. И восточные противники турок предпринимали дипломатические усилия для создания общего оборонительного фронта. После смерти Григория XIII даже персидский шах Аббас Великий (1588-1628) вступил в союз с европейскими христианскими государствами для борьбы с турками. Поэтому при нём в Персии могли обосноваться католические ордена.
В начале своего правления Аббас вынужден был западную часть своего государства, населённую преимущественно армянами, уступить османам. При этом он применял тактику «выжженной земли» и переселял тамошних жителей в центр государства. Так возникла армянская колония Новая Ульфа вблизи тогдашней персидской столицы Исфагана. Августинские миссионеры из Португалии, которые там работали, помогли изгнанникам обосноваться на их новом местожительстве. Не имея необходимых для плодотворного разговора с ними знаний традиций и истории армянской культуры, миссионеры прилагали усилия к объединению новых поселенцев с Католической церковью.