Портреты из библиотеки герцога Федерико Монтефельтро

В 1261 году Альберт стал искать возможность освободиться от занимаемой должности. Он оставил епархию своим подчинённым, а сам отправился в Витербо, где в это время находился папа, дабы подать прошение об отставке. Из двух неполных лет, которые Альберт пробыл епископом, один год заняло путешествие в Витербо и проживание там в ожидании решения курии. Когда в июле 1261 Альберт прибыл в Витербо, он узнал, что в мае Александр IV умер. В конце августа избирают нового папу, Урбана IV. В это время в Витербо читает лекции Фома Аквинский, и ожидание решения прошло в совместных занятиях. Отставка Альберта была принята и в мае 1262 года подтверждена новым папой. Но к научным занятиям Альберт вернулся не сразу. В феврале 1263 года папа Урбан IV поручил Альберту проповедовать крестовый поход во всех землях, жители которых говорили по-немецки. Епископам немецких земель были разосланы инструкции помогать Альберту Великому и подчиняться всем его указаниям. Полтора года Альберт призывал к крестовому походу и заодно посещал все монастыри, в которых занимались алхимией.

В 1264 году умер Урбан IV, и Альберт, наконец, возобновил преподавательскую деятельность. До 1268 года он читал лекции в Вюрцбурге, после чего возвратился в Кёльн, где и прожил до конца жизни.

В 1274 году умер Фома Аквинский, и после его смерти в Парижском университете предпринимается попытка уничтожить влияние учения Аристотеля. В 1277 году был создан список из двух сотен запрещённых положений. Некоторые из них относились к учению Фомы Аквинского.

Существует предание, что в 1277 году Альберт Великий отправился из Кёльна в Париж, где выступил в защиту учения Фомы Аквинского. Несмотря на то, что Альберт полностью поддерживал взгляды своего ученика, поездка эта, вероятнее всего, мифическая. В 1277 году Альберт Великий был уже очень старым человеком. Альберт Великий умер в Кёльне 15 ноября 1280 года и был похоронен в церкви Святого Андрея.

Альберт Великий оставил огромное письменное наследство. Полное собрание его сочинений, изданное в конце XIX века, составило 38 томов. Список интересов Альберта поразителен. Так, он писал о растительном царстве, географии, минералогии, зоологии, астрономии. Он подробно обсуждает кометы, Млечный Путь, причины света в нижних слоях воздуха, происхождение рек, ветров, молнии, грома и циклонов, радуги. Размышляя о происхождении рек, Альберт говорит о больших полостях в Земле и пористых областях под её поверхностью.

Альберт Великий возродил ботанику. После него занялись устройствами ботанических садов и стали издавать сборники с описанием лекарственных растений. Альберт Великий изучал сон растений, их рост, строение, питание. Больше всего его занимал вопрос, есть ли у растений душа, и он пришёл к выводу, что есть.

Альберт Великий был первым из европейских мыслителей, кто стал рассматривать философию и теологию как два разных предмета. Подобное разделение объектов мыслительной деятельности происходит время от времени и всегда характеризует существенные изменения в мировоззрении. Например, у древних греков искусство магии отделилось от математики, и трактаты по магии стали писать отдельно от трактатов по математике. Математический шедевр Евклида тому свидетельство.

Одно из размежеваний теологии с наукой, к которому «приложил руку» Альберт Великий, касалось вопросов, связанных с понятием «душа». В настоящее время психологию изучают рациональными методами, а когда-то она возникла из обсуждений воздействия души на чувственное восприятие. О душе продолжают говорить и сейчас, но она перешла в разряд непознаваемых идеальных понятий. Материальное действие души на организм человека больше не обсуждают. В XIX веке нечто похожее произошло у физиков, когда они разбирались с эфиром. Первоначально введённое понятие «эфир» после перестройки теории электромагнитных колебаний оказалось ненужным для рациональных объяснений.

В связи с этим вспоминается латинская «цитата» Германа Гессе, приведённая в его книге «Игра в бисер». Друзья Германа Гессе перевели на схоластическую латынь текст, который Гессе сделал эпиграфом к своей книге.