Николай Иванович прилагал невероятные усилия для того, чтобы сделать городской бюджет бездефицитным. С этой целью он предлагает создать специальную комиссию для решения вопроса о поднятии доходности земли, увеличении налогов с увеселительных заведений и платы за проживание в ночлежках. Была разработана инструкция по обложению недвижимых имуществ в Москве, реализована серия муниципальных займов на европейском денежном рынке, благодаря которым удалось продвинуть дела городского благоустройства. Так, заем 1910 года позволил приступить к созданию новых полей орошения, столь необходимых для проведения второй очереди канализации, которая должна была охватить всю территорию города. В 1910–1911 годах Гучков поставил перед правительством вопрос о принудительном присоединении к канализации частных домов, первым потребовал ее устройства на окраинах Москвы. Благодаря его умению не только добиваться средств для той или иной цели, но и правильно организовать их расход к концу 1914 года треть всех владений Москвы была присоединена к канализационной сети.
Любимое детище Н.И. Гучкова – строительство трамвая. Он понимал, что это не только решит транспортную проблему в столь большом городе, как Москва, но и даст значительный доход, который в дальнейшем позволит сводить бюджет без дефицита. Для осуществления проекта требовалось выкупить конно-железные дороги, принадлежавшие Второму Бельгийскому акционерному обществу. Н.И. Гучков сумел так организовать дело, что 15 июня 1911 года был подписан договор об их выкупе Московской городской думой на более выгодных для городского самоуправления условиях. Это позволило организовать лучший в России трамвай, который, как и ожидал Николай Иванович, стал главным источником дохода городской казны.
При этом было ясно, что в связи с ростом населения и дальнейшим развитием техники трамвай не сможет решить транспортную проблему. Поэтому в 1912 году под влиянием Н.И. Гучкова городская дума разрабатывает условия конкурса на проект Московского метрополитена.
Одновременно в городе проводились мероприятия по расширению и модернизации водопровода, усовершенствованию мостовых, устройству розария вдоль Китайгородской стены, разбивке скверов на больших площадях. Было открыто движение по окружной железной дороге, Бородинскому Каменному, Новоспасскому и Малому Краснохолмскому мостам; построено два ночлежных дома, два дома дешевых квартир, двенадцать школьных зданий.
Особое внимание Н.И. Гучков уделял вопросам народного просвещения, справедливо полагая, что единственным способом борьбы с бедностью является увеличение производительности труда, которое без образования невозможно. Он стал одним из инициаторов проведения в жизнь в 1909 году принципа общедоступности начального образования. Став городским головой, Николай Иванович добился решения думы об отмене с осени 1910 года платы за обучение в начальной школе. Он считал, что наряду с сетью начальных школ необходимы учебные заведения с повышенной подготовкой специалистов. Поэтому идея либерального деятеля А.Л. Шанявского о создании народного университета была встречена им с восторгом.
Шанявский хотел создать высшее учебное заведение вне системы правительственной школы, при Московской городской думе, в котором могли бы свободно, без требования аттестатов об образовании, учиться мужчины и женщины, русские и представители других национальностей – одним словом, все, кто учиться хотел. Согласно завещанию Шанявского (он умер 7 ноября 1905 года), все его движимое и недвижимое имущество передавалось вдове, а после ее смерти – народному университету. Если же не откроется в течение трех лет (до 3 октября 1908), имущество отойдет женскому медицинскому университету.
Все дела, связанные с организацией университета, перешли к вдове, друзьям и душеприказчикам братьям М.В. и С.В. Сабашниковым, В.К. Роту и Московской городской думе в лице городского головы Н.И. Гучкова. Последний создал в Думе специальную комиссию, которая разработала устав университета; на его утверждение ушло три года, так как московская администрация и в первую очередь градоначальник А.А. Рейнбот выступали против проекта, опасаясь, что университет превратится в центр революционного движения молодежи. Подобная позиция вынудила Н.И. Гучкова провести утверждение устава народного университета через Государственную думу и Государственный совет.