На следующий день в Успенском соборе Московского Кремля он произнес слово при вступлении в управление Московской епархией: «Итак, единая для нас надежда мира с Богом есть милость Бога мира, по которой Он не только не хочет мстить нам за греховную против Него вражду, но и хочет нас освободить от порабощающих нас сею враждою врагов Его и наших; не только не взыскует от нас невозможного с нашей стороны удовлетворения Его правосудию, но и приемлет на Себя удовлетворение оному за нас ходатайством и Крестным подвигом Единородного Сына Своего; признаёт нас достойными наслаждаться
Новый владыка заводит новый уклад жизни на Троицком Подворье, что находилось на Самотёке вблизи шумного московского торжища. Он сам принимает всех просителей, даже самых неприглядных юродивых. В августе на Подворье появляется А.П. Святославский, сначала в качестве писца, а затем – секретаря владыки и служит ему до самой своей кончины в 1856 году. Установлен иной, чем ранее, порядок рассмотрения церковных дел в консистории: теперь все дела посылаются на просмотр владыке, который утверждает или не утверждает решения консистории. В октябре отдается распоряжение о начале капитального ремонта в Свято-Троицкой Сергиевой Лавре. Духовную семинарию владыка переводит с московской окраины Перервы в Москву, в Заиконоспасский монастырь, что вблизи Кремля.
Владыка Филарет не забывает о родных. Вместе с ними скорбит в конце 1821 года о кончине дедушки, Никиты Афанасьевича Филиппова.
Его регулярно вызывают на зимнюю и летнюю сессии Святейшего Синода, где работы много, и он работает не покладая рук, за себя и за всех остальных членов Синода.
Святитель вспоминал позднее: «Преосвященный Серафим прежде был ко мне расположен, а тут неудовольствие вышло из-за Катехизиса. Может быть, мои несколько горячие объяснения усилили его». Это сдержанное самопризнание о «некоторой горячности» стоит многого. Видно, пламенный характер Московского митрополита в те годы приводил к прямым и ожесточенным спорам. Впрочем, на текущих делах эти конфликты не сказывались. Первоприсутствующий в Синоде митрополит Серафим (Глаголевский), как правило, даже не просматривал всех решений, предлагаемых Московским владыкой, а прямо подписывал их, за ним подписывали и другие члены Синода.
Владыка Филарет, уделяя много внимания текущим делам, не упускал из виду и важнейших дел церковного устроения, например церковной проповеди. Из общения с простыми молящимися в Петербурге и из поездок по разным епархиям с ревизиями он знал о крайне низком подчас уровне церковного просвещения народа, доходящем до того, что верующие едва понимали содержание произносимого ими Символа веры, а священнослужители довольствовались совершением богослужения. Поэтому еще в марте 1820 года он настоял на обязательности катехизических поучений священниками в сельских церквах. В феврале 1822 года на заседании Комиссии духовных училищ архиепископ Филарет рекомендовал ввести в обязательном порядке в духовных школах произнесение проповедей для научения будущих пастырей. Ректорам и преподавателям предлагалось также произносить в воскресные дни речи с толкованием Священного Писания, для назидания и размышления, языком простым и вразумительным, в форме беседы. Предлагалось также ввести в семинариях и академиях регулярное чтение трудов отцов Церкви, для чего переводить их с древнегреческого и латинского на русский язык.
Новый владыка знакомился с Москвой дворянской и купеческой. Особенно дружеские отношения у него сложились с князем Сергеем Михайловичем Голицыным, известным своей добротой, богатством и древностью рода столько же, сколько неудачами в семейной жизни и щедрой благотворительностью. Они сотрудничали в нескольких благотворительных комитетах, в Тюремном комитете, и нередко вечерами карета архиепископа, запряженная шестеркой лошадей, стояла во дворе особняка князя на Волхонке: владыка заезжал попить чаю и побеседовать. Хозяйкой в доме была сестра князя, тишайшая княжна Анастасия Михайловна.
Князь поддержал инициативу архиепископа Филарета, и в декабре 1823 года при Чудовом монастыре было открыто Попечительство о бедных духовного звания. 10 августа 1824 года при участии преосвященного в Москве был открыт первый Дом трудолюбия, где неимущим людям давалась возможность заработать на хлеб. В ноябре 1824 года после сильнейшего наводнения в Петербурге архиепископ Филарет направил председателю комитета по оказанию помощи пострадавшим князю А. Б. Куракину письмо и три тысячи рублей. Позднее по его призыву в Московской епархии на эти цели было собрано около тридцати пяти тысяч рублей.