В начале 1930-х годов архив передали из Фонтанного дома на государственное хранение, и теперь он находится в Российском государственном историческом архиве (РГИА), где составляет фонд Шереметевых (фонд 1088), имеющий более 36 тысяч единиц хранения.
Свой личный архив и библиотеку граф Сергей Дмитриевич собирал в Михайловском, откуда он попал в Российский государственный архив древних актов (РГАДА). Этот комплекс документов (фонд 1287) содержит более 25 тысяч единиц хранения. В сумме эти две части родового архива уникальны, они дают возможность исследователям изучать многие проблемы, относящиеся далеко не только к истории рода Шереметевых.
Парадная лестница Фонтанного дома, которая вела на второй этаж и которая служила «визитной карточкой» владельцев, напоминала об основателе усадьбы – фельдмаршале Шереметеве. На ее стене против окон висел большой парадный портрет полководца работы Ивана Аргунова. На двух боковых стенах были размещены старые чепраки, один из них, по преданию, украшал коня графа Бориса Петровича в день торжественного въезда в Ригу в 1710 году.
Многие родовые реликвии граф Сергей Дмитриевич сосредоточил в Большом кабинете, который получил второе название – Оружейный кабинет. Именно в нем чаще всего по средам (приемный день хозяев дома), собирались как члены семьи, так и гости. В этом довольно большом по площади помещении, обращенном окнами на Фонтанку, сохранялись два беломраморных камина, исполненных, возможно, еще по проекту Кваренги. Стены здесь архитектор Корсини отделал в свое время белым искусственным мрамором. При графе Сергее Дмитриевиче стены Кабинета были почти полностью завешаны коврами. Главным украшением кабинета стала размещенная на них коллекция старинного оружия, собранная из разных шереметевских усадеб. Опись этой коллекции по заказу графа Шереметева сделал и опубликовал в 1895 году хранитель Эрмитажа Э. Ленц. Согласно описи Ленца, коллекция насчитывала около полутора тысяч предметов: доспехов, наступательного оружия (мечей, палашей, сабель, шпаг, ножей, кинжалов), метательного оружия (луки, стрелы) и огнестрельного оружия, включая ружья и пистолеты XVIII столетия. В особой стеклянной витрине хранилось седло шведского короля Карла XII, подаренное Петром I фельдмаршалу Шереметеву после полтавского сражения.
Здесь же в витринах находились золотые часы, подаренные фельдмаршалу Петром I, Золотые ключи от рижской крепости, поднесенные полководцу в 1710 году, орден Св. Владимира 1-й степени и Золотая медаль от Сената – награды графу Николаю Петровичу за учреждение Странноприимного дома, копия его брачных документов.
В Оружейном кабинете находились портреты отца и матери владельца. Замечательный портрет фрейлины Анны Сергеевны Шереметевой, написанный английской художницей Христиной Робертсон, находится теперь в собрании Государственного Русского музея. В Оружейном кабинете стоял орган работы московского мастера Буггера, инструмент заказала графиня Анна Сергеевна, но доставлен он уже после ее смерти. Шкафы, где хранились ноты шереметевской капеллы, делили комнату на две части. В одной из них стояло несколько разного размера столов, кресел и стульев, там происходили иногда заседания исторических обществ, к которым имел отношение хозяин дома.
Константин Дмитриевич Бендер, часто бывавший здесь на рубеже XIX – XX веков, вспоминал: «…Вне редких торжественных случаев парадные комнаты, все эти штофные гостиные с их бронзой, картинами, вазами оставались без применения, так как все собирались в Большом кабинете. Там в своем глубоком мягком кресле, около высокого камина, сидела обычно сама хозяйка дома графиня Екатерина Павловна …со всегдашним рукоделием на коленях, со своими очками, немного спускавшимися на носу. Неподалеку от нее граф Сергей Дмитриевич с какой-нибудь новой исторической брошюрой, книжкой. Тут же почти всегда другие члены этой большой семьи: сыновья, дочери, внуки, еще кто-нибудь из близких». Именно в такой момент и запечатлена графиня Екатерина Павловна на портрете, написанном в конце XIX века художником Николаем Петровичем Богдановым-Бельским.
Хозяйка Фонтанного дома графиня Екатерина Павловна Шереметева по заслугам мужа 14 ноября 1910 года принимается в число дам меньшего креста ордена Св. Екатерины (то есть награждена орденом Св. Екатерины 2-й степени, став кавалерственной дамой), а 1 января 1912 года назначается статс-дамой двора.
Но она не была только тенью своего супруга. Графиня Екатерина Павловна сама по себе – личность незаурядная: переводчица и издатель, устроительница двух музеев, член ученых обществ, щедрая благотворительница. Хорошая сохранность архивов, отражающих ее жизненный путь, воспоминания знавших ее людей дают возможность понять и высоко оценить ее заслуги перед российской историей и культурой. В 1990-х годах появились первые публикации, посвященные графине Екатерине Павловне Шереметевой.