Все начиналось с церковных приходов, каждый из которых старался заботиться о своих приходских неимущих хотя бы в пределах организации маленьких богаделен под непосредственной опекой настоятеля церкви. И с Городского попечительства о бедных, председателем совета которого в Арбатском отделении, например, была княгиня Марина Николаевна Гагарина, а почетными членами — благочинные протоиерей Петр Приклонский и священник Дмитрий Некрасов.
Всего Москва была разделена на 28 участков, каждый из которых имел свой совет, от энергии и предприимчивости членов которого во многом зависело развитие попечительского дела. Так, Арбатское отделение располагало богадельней для 50 престарелых женщин (Новинский бульвар, дом Бари), тремя детскими приютами (Палашевский пер., 3; Большая Полянка, Шапочный пер.; Кривоникольский пер., 5), детским очагом для детей запасных, призванных на войну, семейно-коечной и коечной квартирами в домах Гирш на Малой Бронной на 50 человек, бесплатной квартирой для семейств запасных (Богословский пер., 14) и по тому же адресу столовой для выдачи обедов и «Клубом разумных развлечений», швейной мастерской для женщин, не имеющих собственных машинок, раздаточной мастерской выдачи белья для шитья женам запасных, призванных на войну, и художественной мастерской для мальчиков.
В Басманном отделении, где председательствовал табачный магнат М.Н. Бостанжогло (канцелярия отделения помещалась в его особняке), имелись двое яслей, общежитие и приют для призрения престарелых женщин, приюты для девочек и мальчиков, столовая для бедных и Дом бесплатных квартир имени М.Г. Михайловой в Денисьевском переулке.
Лефортовское отделение (Немецкая ул., 6) содержало столовую для бедных детей с ежедневной выдачей бесплатных обедов с 12 до 14 часов и устраивало для неимущих «поминовенные обеды». Убежище для детей и Дом призрения имени Назаровых находились на 9-й Сокольнической улице, в собственной доме попечительства.
Мещанское отделение имело четыре отдельных участка, из них 3-й участок располагал богадельней для стариков и старух на 102 человека (Капельский пер., собственный дом), приютом для детей на 35 человек (там же) и коечной квартирой на 70 мест. Председательствовал в отделении Николай Матвеевич Кузнецов, директор Товарищества производства фарфоровых и фаянсовых изделий его имени.
Пресненское отделение 1-го участка, находившееся в Трехгорном проезде, возглавляла жена действительного статского советника Мария Александровна Новосильцева. При попечительстве функционировали богадельня, Детский приют имени С.Н. Прохорова на 56 человек, детский приют для детей лиц, пострадавших в 1905 г. (на 14 девочек), Детский сад имени Е.В. Петрово-Соловово на 50 человек, Детский сад имени М.Е. и М.Г. Поповых на 80 человек (Трехгорный пер., 15), ясли на 40 человек, общежитие для престарелых женщин на 50 человек (Годеинский пер., 5), вязальная мастерская для женщин, Дом дешевых квартир имени князя А.А. Щербатова (Трехгорный пер., 15). По этому последнему адресу также находились детская бесплатная столовая на 250 человек, вечерние классы для школьников на 40 человек, клуб для мальчиков 13—16 лет и клуб для женщин от 15 лет.
Рогожское отделение 1-го и 2-го участков возглавлял Павел Васильевич Зубов, потомственный почетный гражданин, к тому же опекавший попечительство при своем приходе церкви Мартина Исповедника. В ведении отделений находились приют для 100 престарелых женщин (Б. Алексеевская, 4), мужской приют на 30 стариков (там же), ясли на 30 детей обоего пола в возрасте до 3 лет и детский приют для постоянно живущих 10 девочек.
Председательницей Хитровского отделения (Николоворо-бинский пер., 16) была графиня Варвара Николаевна Бобринская. При отделении имелось постоянно открытое паспортное бюро, Биржа труда имени Т.С. Морозова (1-й Дьяковский пер., 8) и Ночлежный дом имени Ф.Я. Ермакова.
Полностью охватывало своими заботами территорию города и Дамское попечительство о бедных (Б. Молчановка, дом Глебовой). Председательница совета Софья Николаевна Глебова вместе с мужем занималась торговлей зерном, шерстью, хлебом, коннозаводством. Почетными членами совета были великая княгиня Елизавета Федоровна и М.А. Новосильцева. Наиболее деятельными членами совета, который координировал работу 18 отделений, оставались княгиня О.В. Волконская, графиня М.Н. Толстая, графиня А.А. Голенищева-Кутузова, княгиня В.А. Трубецкая. В ведении каждого отделения находились богадельня престарелых женщин, больных или неизлечимо больных, ясли для малолетних детей, школа для девочек.
При Лефортовском отделении, почетным попечителем которого состоял принц Петр Александрович Ольденбургский, существовал кружок «Музыкальные сумерки» для врачей Лефортовской больницы. Попечительство ведало и Александровским домом, в который принимались престарелые и неспособные к труду бывшие классные дамы учебных заведений Ведомства учреждений императрицы Марии.