Юношей он читал в журналах статьи Чернышевского, Добролюбова и Писарева, проникся их революционным духом. В 1872 г., будучи ровесником Желябова, он также вступает в тайную организацию «Большое общество пропаганды», в 1869-1870-х гг. организованную студентами Медико-хирургической академии в Петербурге, но быстро распространившуюся по России. Целью организации стала пропаганда идеи социальной революции среди крестьян и рабочих. Организованное народниками массовое «хождение в народ» провалилось. В 1873-1874-х гг. в результате массовых арестов организация была разгромлена, что выявилось на «процессе 193-х» в октябре 1877 – январе 1878 г. Стоит заметить, что суд не смог по закону осудить всех привлеченных и 90 человек были оправданы. Впрочем, Александр II распорядился выслать 80 человек административным путем в отдаленные районы.
В ходе процесса Желябов, Тихомиров, Н.А. Морозов и С.Л. Перовская сблизились. Именно они, ранее войдя в созданное в 1876 г. в тайное общество народников «Земля и Воля» и убедившись в напрасности надежд на раздувание бунтарского духа в русском мужике, постепенно перешли на платформу террора. В августе 1879 г. на тайном съезде в Воронеже «Земля и Воля» раскололась на две самостоятельные организации: «Черный передел», члены которой полагали верным путь постепенной пропаганды и подготовки народа к новым условиям жизни, и «Народную волю», целью которой стала борьба с царским режимом путем террора.
В программе «Народной воли», написанной А.И. Желябовым и Л.А. Тихомировым, содержались требования созыва Учредительного собрания, введения всеобщего избирательного права, свободы слова, замены постоянной армии народным ополчением, передачи всей земли народу, введения федеративных основ государственности. «Теперь или никогда!» – такой лозунг разделялся всеми членами организации. В ней были созданы студенческая, рабочая и крестьянская группы, выпускались листовки и газета, а Исполнительный комитет организации принимал решения об актах террора. Ежемесячный бюджет Исполнительного комитета составлял около 5 тысяч рублей. Стоит задаться вопросом: а откуда брались 60 тысяч рублей в год на нужды революции?
Молодые люди разрабатывали планы, делали бомбы, учились метко стрелять. Им и в голову не приходило, что желанная
24 января 1878 г. Вера Засулич стреляла в петербургского градоначальника Ф.Ф. Трепова и тяжело ранила его. В обществе быстро разнеслось, что молодая девушка, узнав о приказе Трепова в июле 1877 г. высечь политического заключенного Боголюбова, решила отомстить по поруганное человеческое достоинство и привлечь внимание к возмутительному факту попрания прав политических заключенных, хотя бы и пожертвовав собою. Покушения не были чисто российским явлением. В том же 1878 г. на жизнь германского императора Вильгельма были совершены покушения 11 мая и 22 июня, но император был лишь легко ранен.
31 марта 1878 г. дело Засулич рассматривалось Петербургским окружным судом. Зал суда был переполнен дамами высшего общества и сливками столичной бюрократии, очарованными жертвенным идеализмом провинциальной девушки и испытывающими неприязнь к грубому солдафону Трепову. В зале находились военный министр Д.А. Милютин, министр иностранных дел князь А.М. Горчаков, в ложе прессы сидел Ф.М. Достоевский.
Никто из присутствовавших не подозревал, что на скамье подсудимых сидит профессиональная террористка. Верочка Засулич еще в годы юности в Москве входила в кружок Николая Ишутина, позднее выполняла некоторые поручения Сергея Нечаева, за что была привлечена к суду, приговорена к тюремному заключению. Позднее на юге она уже активно включилась в революционное движение, прошла подготовку в верховой езде и стрельбе в харьковской организации Валериана Осинского. В Петербург она приехала с намерением освободить Нечаева, но тут произошло происшествие с Боголюбовым (его подлинная фамилия А.С. Емельянов). За поруганную честь революционера его собратья решили отомстить. «Земля и воля» выпустила специальную прокламацию. Общее мнение оказалось единым: «Смерть опричнику!» Петербургская и харьковская организации готовили убийство Трепова, но Засулич оказалась первой.